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Cu_3SbS_4基热电材料的性能优化研究

申满杰  
【摘要】:热电材料在热能发电和固态制冷方面具有重要应用,这有利于缓解能源危机和环境污染问题。热电材料的性能主要取决于材料的无量纲优值ZT,ZT=S2σT/κ,其中S、σ、T和κ分别是Seebeck系数、电导率、绝对温度和热导率。高热电性能、环保和低成本对于热电材料的大规模制备和实际应用至关重要。Cu3SbS4材料具有无毒、廉价、储量丰富的优势,表现出高的Seebeck系数和较低的热导率,具有良好热电性能的潜力。但是,一些关键的运输参数和热稳定性有待深入研究。本论文研究了元素置换Sb位对Cu3SbS4热电性能的调控机制,以及Cu3SbS4材料的热稳定性。具体研究内容如下:1.Bi掺杂对Cu3SbS4材料热电性能的影响机理。Bi掺杂在一定程度上提高了 Cu3Sb1-xBixS4样品的载流子浓度,优化了电学性能,样品表现出非简并半导体行为。Cu3Sb1-xBixS4样品的有效质量为~3.0 me。费米能级位于禁带,随着Bi含量的增加,费米能级略微向着价带顶方向偏移。在室温下Cu3Sb1-xBixS4样品的晶格热导率为1.54~2.01 Wm-1K-1,随着测试温度升高呈下降趋势,其中晶格热导占主要部分(电子热导率小于总热导率的5%)。Cu3Sb1-xBixS4(x=0.06)样品在整个测试温区内具有较高的功率因子,在523 K时具有最大值功率因子558 μWm-1K-2,在 623K 时具有最大 ZT值 0.42。2.Bi和Sn共掺杂可以有效调控Cu3SbS4材料的电学性能和电子能带结构。Bi和Sn掺杂后,载流子浓度从6.4× 1017 cm-3增加到7.4×1020 cm-3,光学带隙从0.85 eV减小到0.73 eV,有效质量从Bi掺杂样品的~3.0 me增加到Bi和Sn共掺杂样品的~4.0 me。Bi+Sn共掺杂显著提高了功率因子,其中Cu3Sb1-x-yBixSnyS4(x=0.06,y=0.09)样品在 623 K 时具有最大功率因子1398μWm-1K-2。Cu3SbS4基材料表现出较大的Gruneisen参数(γ~2)。同步热分析、空气中退火、热电性能循环测试等实验结果表明Cu3SbS4材料工作温区为300K~623K。Cu3Sb1-x-yBixSny S4(x=0.06,y=0.05)样品在 623 K 时具有最大 ZT值 0.76±0.02,并且该样品在573 K的真空中热处理500小时、十几次加热-冷却热循环测试(300 K~623 K~300 K)后保持良好的热稳定性。3.不同元素(Bi、Sn、In、Al)掺杂对Cu3SbS4热电性能的影响对比。通过升降温循环测试比较了不同主族元素Bi、Sn、In、Al置换Sb位对Cu3SbS4热电性能的优化效果,其中Cu3Sb0.95Sn0.05S4样品在测试温区内具有较大的功率因子,最大值是623 K时的985 μWm-1K-2,Cu3Sb0.95In0.05S4样品的功率因子最小。Cu3Sb0.95Sn0.05S4、Cu3Sb0.95In0.05S4和Cu3Sb0.95Al0.05S4样品在 623 K时具有最大ZT值分别是0.76、0.39和0.38。总热导率随测试温度升高而降低的趋势是由晶格热导率降低导致的。从提高Cu3SbS4材料的电学性能角度,掺杂效率由高到低是:Sn掺杂Bi掺杂≈Al掺杂In掺杂。


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