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石墨烯/MoS2复合物的可控制备及其电吸附性能调控研究

王伟  
【摘要】:水资源匮乏对世界各国的影响日益加深,如何有效处理含盐废水成为当前急需解决的环境问题。传统脱盐方法已发展多年,并取得了一定的研究进展,但也都存在无法避免的缺点,因此,急需开发新型高效环保的脱盐方法。电吸附技术(CDI)是一种新兴的电化学脱盐技术,其较高去除率和高能效正是时代发展的需要,但其吸附性能在很大程度上取决于电极材料。与传统碳材料相比,石墨烯具有较高的理论比表面积、较高的电导率、以及优良的机械强度被认为是理想的电吸附电极材料,其高导电性与过渡金属硫化物MoS_2的高密度相结合,理论上可得到用于CDI脱盐的高导电性、高致密的电极材料。目前对rGO/MoS_2复合物的脱盐性能研究和报道尚不充分。本文制备了rGO/MoS_2复合物,并对其微观结构和形貌等进行靶向设计和优化调控,以期得到吸附性能及稳定性良好的CDI电极材料。本文主要研究工作如下:(1)探究溶剂中水和乙醇不同体积比对制备rGO/MoS_2复合物微观形貌和电化学性能的影响。rGO/MoS_2复合物相比于纯MoS_2,其层间距增大。当水和乙醇的体积比为2:1时,MoS_2的3D花状结构无序地缠绕和卷积在rGO基板上,形成rGO/3D花朵状MoS_2复合物。通过恒电流充放电测试可得,水和乙醇的体积比为2:1时制备的rGO/MoS_2复合物(MSG-1)表现出较大的比电容,达到198.6 F/g,MSG-1优异的电化学性能源于其特定结构以及石墨烯与MoS_2的协同作用。Na~+在rGO/MoS_2电极上的电吸附遵循伪一级动力学模型,等温线模拟数据表明Langmuir等温线比Freundich等温线更适合,这表明单层吸附占优势。较大的比电容表明MSG-1拥有较好的电荷存储性能,同样表现出优异的CDI性能,在200 mg/L Na~+溶液,工作电压1.0 V时最大脱盐能力为16.82 mg/g;(2)以溶剂水醇比为2:1制备的rGO/MoS_2为原料,采用简便的化学刻蚀法,制备rGO/含缺陷MoS_2复合物,并探究缺陷度对复合物微观结构、电化学性能和电吸附性能的影响规律。加入Na BH_4刻蚀后,会不断产生的氢气,从而影响层间的范德华力,导致层间距发生变化。刻蚀后的rGO/MoS_2复合物(d-rGO/MoS_2)表面会带有的更多负电荷,且润湿性更好,电化学性能提升。Na BH_4添加量为5 g时制备的复合物(d-rGO/MoS_2-5)不仅具有较低的内阻和电荷转移电阻,还拥有较佳的电荷存储性能,比电容达到305.6 F/g。刻蚀后的材料吸附Na~+时间增长,平衡吸附量增加,符合伪一阶动力学模型,并且d-rGO/MoS_2-5复合物的吸附容量较大,达到21.85 mg/g。


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