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聚(N-异丙基丙烯酰胺)类水凝胶的辐射合成与应用研究

杨华  
【摘要】: 智能水凝胶的主要研究方向之一是温敏性水凝胶,聚(N-异丙基丙烯酰胺) (PNIPA)水凝胶作为高温收缩的温敏水凝胶,由于其适宜的相转变温度和溶胀性 能被应用于药物的浓缩及药物释放。 目前,N-异丙基丙烯酰胺(NIPA)常与其他单体以化学交联的方式合成共聚水 凝胶,通过单体的不同与配比的差异,改变相转变温度、溶胀度、溶胀-消溶胀速 率。常用与NIPA共聚的单体有丙烯酸类或甲基丙烯酸类、丙烯酰胺类衍生物等。 由于PNIPA类水凝胶多用于大分子蛋白质、酶的药物缓释。作为药物释放的 载体,要求PNIPA类水凝胶产物纯净、无毒、在人体内受离子强度影响较小,可 适用于难溶药物或大分子药物的释放。采用化学交联的引发剂、交联剂可能污染 水凝胶,对药物的活性不利;很难与疏水物质合成均聚水凝胶;仅适用于小分子 亲水药物的控制释放;受离子强度影响较大等。 为了改进PNIPA类水凝胶的性质,以适应不同需要,本工作采用不加入引发 剂与交联剂,辐射合成NIPA与四类单体的共聚物或形成互穿网络,以适应不同需 要。四类单体为①甲基丙烯酸2-羟基乙酯(HEMA)。②N-乙烯基吡咯烷酮(NVP) 及线形聚合物PVP。③2-丙烯酰胺基甲基丙磺酸(AMPS)。④丙烯酸钠(SA)、甲 基丙烯酸钠(SMA)通过性能测试与表征,得到以下结果: 1.辐射合成PNIPA水凝胶,通过溶胀性能测试,探讨聚合条件,在剂量率为 1kGy/h、辐射剂量为30kGy、密封条件下,PNIPA水凝胶性能较好。 2.采用有一定疏水作用HEMA作为共聚单体,在保持较大的溶胀度与适宜的相 转变温度的基础上,采用与HEMA溶度参数接近的溶剂(正丁醇)合成均质 凝胶。以木瓜蛋白酶作为模型药物进行药物释放表明,共聚水凝胶与互穿网络 (IPN)水凝胶分别适用于药物缓释与较快释放。 3.采用N-乙烯基吡咯烷酮(NVP)及线形聚合物与NIPA共聚,在保持较大的溶 胀度与适宜的相转变温度的基础上,改善PNIPA水凝胶的耐盐性,并且两类 共聚水凝胶对难溶药物乙酰水杨酸具有增溶缓释作用。 4.采用低配比AMPS合成高溶胀度的P(NIPA-AMPS)水凝胶,适当提高相转变温 度的同时,显著提高溶胀度,并分析其溶胀机理。通过P(NIPA-AMPS)浓缩木 瓜蛋白酶表明,适当调节辐照剂量和单体配比,PnyIPA-AMPS)共聚水凝胶可 用于大分子蛋白质的浓缩分离。 5.采用低含量 SA、SMA与*PA共聚合成水凝胶,和 PpelPA)T(SA互穿网络水 凝胶比较。通过溶胀测试,上述水凝胶具有温敏性与叫值敏感性。比较共聚 水凝胶和互穿网络水凝胶可以看出,互穿网络水凝胶中两种组分的性质可以 同时体现,而共聚水凝胶中两种组分互相影响。以木瓜蛋白酶作为模型药物, 共聚水凝胶与互穿网络凝胶均在酸性条件下药物不释放,在中性条件下释放: 并且共聚水凝胶中的药物缓慢释放,而IPN水凝胶释放速度较快。 6.为了了解NIPA类水凝胶中水的性质以及水与高分于链的相互作用,使用差示 扫描量热法(DSC)区分自由水与结合水,并且获得体积相转变温度,其值与 溶胀法测定值相近。


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