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合成气一步法合成二甲醚的催化研究

刘博  
【摘要】:二甲醚不仅是一种重要的化工原料,而且在未来能源领域,可以替代柴油和液化气作为洁净能源使用。此外,二甲醚还是制备低级烯烃的重要原料。因此,二甲醚的未来应用前景十分广阔。 本论文采用固定床反应器,开展了合成气一步法合成二甲醚的催化研究。采用机械混合法、浸渍法和共沉淀沉积法制备了一系列的催化剂,运用XRD、TPR、TG-DTG和BET等多种手段对催化剂进行了表征,对反应的工艺条件进行了研究。并且考察了制备方法、共沉淀温度、共沉淀pH值、焙烧温度、Cu/Zn、ZrO_2含量、甲醇合成催化剂与脱水催化剂的比例、脱水催化剂的选择和助剂对催化剂性能的影响。 结果表明,反应的最佳工艺条件是:温度为533 K,压力为3.0 MPa;空速为1500~3000 h~(-1);用不同方法制备的催化剂中,CO转化率排序为:共沉淀沉积法机械混合法浸渍法,DME选择性排序为:机械混合法共沉淀沉积法浸渍法,同时,采用机械混合法制备的催化剂,二甲醚产率最高;共沉淀温度和pH值对催化剂性能均有影响,当共沉淀温度为353K、pH为8.0时,所制备催化剂对二甲醚合成具有较好的催化性能;催化剂中各成份含量影响到催化剂性能,当Cu/Zn=3:7,MS/MTD为3:1~2:1时,催化剂具有最好的催化性能;ZrO_2含量为6.0 mol%时催化剂不仅表现出良好的活性和选择性,而且具有优良的耐热性能,XRD和TPR图谱表明ZrO_2是以非晶态高度分散在催化剂中的;在所研究的脱水组份中,HZSM-5分子筛可以作为优良的脱水组份催化剂。助剂会影响催化剂性能,在所研究的助剂中,Al、Mg和Mn均可以提高CuO-ZnO-ZrO_2/HZSM-5催化剂的DME选择性,是CuO-ZnO-ZrO_2/HZSM-5催化剂的优良助剂。其中Mn助剂不仅可以提高催化剂的活性,而且可以增强催化剂的热稳定性。 对耐热后催化剂的失活原因进行了考察,分析其主要原因可能是CuO组分的烧结和分子筛组分的孔道结构坍塌所致。另外,也有可能是由于CuO组分高温下进入到分子筛的孔道中导致了活性组分的流失。


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