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白光LED用新型稀土离子掺杂发光材料的合成及光谱性质研究

代亚洲  
【摘要】:由于具有节能环保并能满足全球照明需求等优点,新一代照明技术白光发光二极管(W-LED:White-light emitting diode)已经逐渐取代了日常生活中普通照明用的传统白炽灯和荧光灯。在常见的几种类型W-LED中,因为具有高的发光效率,较低的成本,简单的结构并且光谱设计灵活性高等优点,发光材料转换的W-LED(pc-WLED)已占据了主流市场。但目前用于制造W-LED的发光材料也有不少的缺点,比如显色指数低,色温较高,发光不稳定等,因此研究各种新型的W-LED用发光材料变得越加重要。本文主要是以常规的高温固相法合成了一系列具有不同发光颜色的发光材料,并探究了其不同的光谱性质,具体研究内容如下:1、用高温固相反应法制备了一系列新型的掺杂不同稀土离子的NaLaMgWO_6:Dy~(3+)、NaLaMgWO_6:Er~(3+)、NaLaMgWO_6:Sm~(3+)、NaLaMgWO_6:Pr~(3+)等钨酸盐发光材料。系统地研究了各发光材料的晶体结构,微观结构,光致发光性质和荧光衰减曲线等性质。对于NaLaMgWO_6:Dy~(3+)发光材料,在UV(290nm)和n-UV(388nm)激发时,NaLaMgWO_6:Dy~(3+)表现出典型的Dy~(3+)的发射特征,其三组峰分别对应于Dy~(3+)的~4F_(9/2)→~6H_J(J=15/2,13/2,11/2)跃迁,其中由于超灵敏电偶极跃迁~4F_(9/2)→~6H_(13/2)(575nm)的发射强度最强而导致材料呈黄光发射,CIE色度坐标为(0.441,0.475)。所得结果表明,NaLaMgWO_6:Dy~(3+)发光材料可以成为潜在的黄色发光材料,可用于W-LED。NaLaMgWO_6:Er~(3+)在用近紫外光(379nm)激发时表现出绿光发射,其中~4S_(3/2)→~4I_(15/2)跃迁(544nm)发光强度最强。通过利用碱金属离子取代的方法可以用来优化NaLaMgWO_6:Er~(3+)发光材料的发光强度。这项工作对于开发用于白色发光二极管的新型绿色发光材料有一定的帮助。研究了NaLaMgWO_6基质中Sm~(3+)的光谱性质,包括紫外-可见漫反射光谱,激发和发射光谱,荧光衰减曲线,色度坐标和内部量子效率等。在用UV(290nm)和n-UV(406nm)激发后,NaLaMgWO_6:Sm~(3+)呈现对应于Sm~(3+)的~4G_(5/2)→~6H_J(J=5/2,7/2,9/2和11/2)跃迁的红色发射,其中跃迁~4G_(5/2)→~6H_(9/2)(645nm)具有最强的发射强度。Sm~(3+)的~4G_(5/2)→~6H_(9/2)跃迁的荧光寿命非常短(1ms)并且随着Sm~(3+)浓度的增加而降低。该研究表明,NaLaMgWO_6:Sm~(3+)发光材料是可用于W-LED的潜在红色组分。对于NaLaMgWO_6:Pr~(3+)发光材料,其激发光谱由与基质有关的激发带(250-350nm)和Pr~(3+)的一些f-f(440-500nm)跃迁带组成,其中后者可与商业蓝光LED芯片良好匹配。在用紫外光(?268nm)和蓝光(?451nm)激发时,所制备的发光材料显示来自Pr~(3+)的~3P_0态跃迁的红色发射,其中~3P_0→~3F_2(?654nm)的跃迁发光强度最强,我们将发光材料(YAG:Ce~(3+)+NaLaMgWO_6:Pr~(3+))和商用蓝光LED芯片组合制成白光LED器件,初步探索了NaLaMgWO_6:Pr~(3+)红色发光材料在固态照明领域的潜在应用。2、利用高温固相法成功合成了一系列新型Ce~(3+)单掺和Ce~(3+),Tb~(3+)共掺杂Ba_3P_4O_(13)发光材料[Ba_3P_4O_(13):Ce~(3+),Ba_3P_4O_(13):Ce~(3+),Tb~(3+)]。详细研究了材料的光致发光性质和能量传递过程。Ba_3P_4O_(13):Ce~(3+)发光材料在紫外激发时产生了谱带范围为300-400nm的宽带发射。研究了Ce~(3+)在材料中的最佳掺杂浓度,确定了Ce~(3+)→Ce~(3+)能量传递的临界距离。证明了Ce~(3+)→Tb~(3+)能量传递现象存在于Ba_3P_4O_(13):Ce~(3+),Tb~(3+)黄绿色发光材料中。通过理论计算研究了Ce~(3+)→Tb~(3+)能量传递的效率和机制。3、通过高温固相反应设计并合成了一系列Dy~(3+)单掺杂和Ce~(3+),Dy~(3+)共掺杂KBaY(BO_3)_2:Ce~(3+),Dy~(3+)发光材料,并研究了它们的相结构,光致发光性质和在W-LED的潜在应用。通过比较所制备发光材料的激发和发射光谱验证了Ce~(3+)对Dy~(3+)发光的敏化作用。通过理论计算确定了Ce~(3+)→Dy~(3+)能量传递的临界距离,效率和机理。通过调节Ce~(3+)、Dy~(3+)适当的掺杂浓度,实现了KBaY(BO_3)_2:Ce~(3+),Dy~(3+)发光材料在n-UV激发下的白光发射。基于KBaY(BO_3)_2:Ce~(3+),Dy~(3+)发光材料和n-UV(?365nm)LED芯片成功制造了白光LED器件并研究了该器件的电致发光性质。研究结果表明KBaY(BO_3)_2:Ce~(3+),Dy~(3+)发光材料在W-LED领域有着潜在的应用前景。


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