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脂肪酶催化植物油制取生物柴油的研究

徐桂转  
【摘要】: 生物柴油是由动植物油脂与短链醇经酯交换反应得到的液体燃料,其成分为多种脂肪酸甲酯。由于原料具有可再生性能、资源丰富、无污染、可生物降解使其具有与优质石油柴油相近的燃烧性能,排放性能大大优于石化柴油,是石化柴油的良好替代燃料,可在内燃机中直接使用。 国内外对生物柴油的研究已有30余年,利用化学催化法生产生物柴油也实现了工业化生产。但由于化学法生产过程中要求甲醇加入量过大,造成产物分离困难、成本较高;催化剂与产物不易分离,废弃的催化剂会对环境造成二次污染:生产过程中容易出现皂化现象,产品不稳定。酶法生产生物柴油是以脂肪酶作为催化剂,不需要过量的甲醇,产物后处理简便;反应条件温和,固定化脂肪酶可以重复利用,不会对环境造成污染;脂肪酶催化油脂高效、专一,产品质量稳定。 脂肪酶催化法生产生物柴油国内外都没有规模化生产,主要制约因素是:酶生产成本较高,寿命较短,重复利用次数少,生产周期长。本文拟从生产工艺上创新,探索酶法生产生物柴油的新途径,以提高脂肪酶的使用寿命,增加脂肪酶重复使用次数,缩短生产周期。 全文共分八章,第一章研究了国内外酶法生产生物柴油(以下简称酶法)的现状,提出了本文拟进行探索的思路。第二章介绍了全文共用的分析、测试方法。第三章、第四章研究了利用两种植物油,酶法间歇生产生物柴油的工艺条件、脂肪酶重复使用寿命及脂肪酶催化机理和动力学方程。第五章利用分段式填充床和膨胀床,对菜籽油酶法连续生产生物柴油进行了研究,对两种反应器的效果进行了比较,找到了适合的反应器结构型式,并详细研究了在此反应器中连续生产生物柴油的工艺条件。第六章利用桐油对第五章的研究结果进行了充实和证实,发现利用桐油和菜籽油连续制取生物柴油时可以使用相同的反应器和基本相同的工艺条件(温度不同)。第七章对生产的生物柴油进行提取并分析测试了其性能。第八章对全文进行了总结。 本文对酶法生产生物柴油的间歇、连续生产工艺及反应器进行了较深入的研究,取得了阶段性的结论和成果。主要包括以下几个方面: 1.本文首次利用固定化脂肪酶NOV0435,在无溶剂系统中催化菜籽油、桐油与甲醇酯交换反应制取生物柴油。对反应过程中的影响因素进行了研究,利用响应面分析法对间歇工艺条件进行了优化,得到了在无溶剂系统中,两种原料生产生物柴油的最优工艺条件。 2.在最优间歇工艺条件下进行了脂肪酶重复使用试验,结果显示,脂肪酶可以不加处理直接用到下一批反应中,菜籽油中的脂肪酶能连续使用20批,共520h以上,酯交换率下降不多,桐油中的脂肪酶连续使用10批,共360h,酯交换率稍有下降。两种原料油的间歇工艺条件放大50倍后直接使用,效果不变。 3.利用间歇工艺条件对脂肪酶催化两种植物油的反应机理和动力学方程进行了研究,得到了酶催化两种原料酯交换反应的本征动力学方程式,为反应的放大和优化提供了理论基础。动力学研究结果表明,脂肪酶对油脂与甲醇的酯交换反应催化过程符合底物抑制作用下的乒乓机制;脂肪酶催化桐油酯交换反应的初速度低于对菜籽油的催化初速度,并通过对中间产物定性分析,证实了油脂与甲醇的酯交换反应为三步反应模式,有中间产物甘一酯和甘二酯存在。 4.提出了利用膨胀床反应器型式进行生物柴油连续生产的工艺。并利用该反应器成功实现了生物柴油的连续生产过程。本文提出的酶法连续生产生物柴油的工艺路线,油脂酯交换率较高、反应器生产强度较大、脂肪酶使用寿命较长。 5.本文的后提取方法简单、耗能低,产物生物柴油各项性能指标经测试达到了美国生物柴油标准。


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