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消除环境中CO的光催化氧化反应的研究

张敏  
【摘要】:CO催化氧化是一个非常简单的表面双分子反应,它可以作为光催化氧化机 理研究的一个典型模型反应;CO也是一种有害的环境污染物,它的消除亦具有 重要的实际应用意义。因此,CO光催化氧化反应的研究不仅具有理论研究意义, 而且有实际应用价值。 在室温条件下,对“氧化的” TiO~(2)和 Pd(2wt%)/TiO~(2)(oxidized)两种催化剂上 CO的光催化氧化反应进行了研究,发现了两种尚未见报导的效应(波长效应和光 增强效应),同时研究了水汽对CO光催化氧化反应的影响,用XRD、XPS、TEM、 BET等多种分析手段对催化剂进行了表征。 室温下,以4W黑光灯(λ=365mm)光照时,“氧化的” TiO~(2)无CO催化氧化 的活性,但以4W杀菌灯(λ=254mm)光照时,则对CO产生显著的催化氧化活性。 参照CO在过渡金属表面的催化氧化机理,对此波长效应进行了解释:4W黑光 灯照时,O~(2)在TiO~(2)表面只生成O-~2(a)O,而O-~2(a)不能使CO氧化,只有以4W杀菌 灯照时,在TiO~(2)表面产生O-~(a)或O~(a),CO氧化反应才能发生。反应机理如下: 、Nb 河南大学分析化学专业九八级硕士学位论文:摘要 室温暗态下,Pd(Zw%)ffio。…xidized)催化剂上就有一定的CO氧化活性,4W 黑光灯O习)和4W杀菌灯队<54n!n)光照时CO氧化活性比暗态显著提高, CO催化氧化发生了光增强现象。对此现象我们进行了探讨,提出多相暗催化和 光催化相互强化模型,对Pdo%)ZO。…xidized)上CO氧化的光增强现象进行 了解释。反应机理如下: 本论文还研究了室温下,水汽对“氧化的” TIO。和Pdo%)/TO人oxidized) 两种催化剂上 CO氧化活性的影响,发现当原料气中加入分压为 3.36 kPa的水汽 后,“氧化的”TIO。和Pdp%*TIO人oxidized)催化剂上,CO光催化氧化活性都 明显降低(前者以杀菌灯照,后者以黑光灯照和杀菌灯照卜我们认为这是由于原 料气中加入的水汽,与TIOZ表面和Pd表面生成的*)或O(。)反应生成了’OH, 降低了表面的*(。和O(。)的浓度,而生成的·OH不能使*O氧化,从而降低了氧 化CO的能力。


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