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锂离子电池中PAN基聚合物电解质特性研究

高卫东  
【摘要】: 聚合物锂离子电池既保持了液体电解质锂离子固有的优势,即高能量和长循环寿命,也将聚合物结构优点、易装配性和高安全性融入了锂离子电池。聚合物电解质取代常规的液态电解质是一种革命! 研究聚合物电解质中各组分之间的相互作用和微观结构,对于了解Li~+离子在聚合物电解质中的传导机制,从而探索性能更为优良的聚合物电解质具有重要的意义。在本论文中,我们利用拉曼(Raman)光谱、红外(IR)光谱和电化学复阻抗谱等手段,研究了以聚丙烯腈(polyacrylontrile,简写为PAN)为基,以双氟磺酰亚胺锂(bis-(trifluoromethanesuphone)imide,简写为LiTFSI)为锂离子源,以丙烯碳酸酯(propylene carbonate,简写为PC)为增塑剂的聚合物电解质体系中各组分间的相互作用和离子存在状态。以此为基础,提出了不同类型PAN基聚合物电解质的可能离子输运机理,并对于聚合物在聚合物电解质中的作用进行重新的评价。具体工作如下: 实验发现,在LiTFSI\PC电解液内,Li+和PC溶剂分子间的缔合以及PC对TFSI-阴离子结构的影响从而导致了在电解液内溶剂化离子对的形成。 在配制聚合物电解质的过程中,在所有的PC分子和Li+发生缔合之前,PAN极难溶于PC中,而一旦PAN开始溶于PC,电解质内与PC相关的微结构保持恒定,而盐和PAN的相互作用则显得尤为强烈。 利用电化学复阻抗谱对该体系的电导率的测试发现,体系的电导率对Li+与电子施主PAN之间的缔合有强烈的依赖性,并在较高的盐的浓度下(PC:PAN:LiTFSI=1:1:5),观测到了该体系从“Salt-in-Polymer'’向“Polymer-in-Salt”的转变。 在以上实验结果的基础上,我们对聚合物在传统的“Salt-in-Polymer”型聚合物电解质和“Polymer-in-Salt”型聚合物电解质中的作用进行了解释,并提出了不同类型的PAN基聚合物电解质的可能的传导机制。


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