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4-二甲胺基偶氮苯和维生素B_(12)的表面增强拉曼散射光谱

张振龙  
【摘要】: 近年来,偶氮类染料的结构研究引起了人们的注意,因为它们是工业上所使用染料的最大类,并且作为酸碱指示剂、氧化还原指示剂、金属显色指示剂在分析化学中有着广泛的应用。另外,偶氮类染料在可逆的光信息存储(全息和数字)得到广泛应用,存储过程就是利用光致偶氮类染料的反式—顺式—反式的异构化过程,从而利用介质折射率的局部变化来进行存储。光致极性和分子结构的变化使偶氮衍生物作为可逆的分子开关器件得以普遍应用。关于偶氮类染料的结构和特性的研究已有不少文献报导,他们主要通过紫外—可见光吸收谱、近红外和拉曼光谱以及光化学方法进行。但还很少有表面增强拉曼散射(SERS)方面的报导。大量研究表明表面增强拉曼散射(SERS)对于研究吸附在金属表面的分子结构及吸附分子与表面的相互作用是非常有力的工具。本论文利用表面增强拉曼散射技术研究了偶氮类染料—4-二甲胺基偶氮苯(4-Dimethylaminoazobenzene,DAB)在同种金属表面不同环境及不同金属表面的的吸附状态,分析环境因素对其分子结构的影响,以获得其分子结构的更多信息。 本论文包括以下五个部分: 第一章简单介绍了表面增强拉曼散射现象的发现、特点、机理及其发展应用。 第二章研究了DAB分子在不同衬底,即银胶、银镜和铜表面SERS光谱。结果表明DAB分子都是通过二甲胺基吸附于金属表面,但不同情况下,其吸附状态不同。在银胶中,其结构为稳定的反式结构,而在银镜表面,其结构由反式转变为顺式结构,这主要是由于溶液中水分子和空气中气体分子对DAB分子作用的差别。在银镜和铜表面SERS光谱也有所不同,这是由于银镜的增强能力比铜大。 第三章研究了DAB分子在不同PH值银胶溶液中的SERS光谱。当溶液PH值小于4时,由于质子化,DAB分子将从偶氮型结构转变为醌型结构,本章利用SERS技术,研究了其结构的这种变化,并且发现这种结构的变化是可以逆转的。 河南大学光学专业2001级硕士论文 DAB分子在不同PH值溶液中与银纳米颗粒相互作用有所区别,这是由于二甲胺 基的N原子带上了正电荷。 第四章研究了DAB分子的单分子SERS光谱。我们采用一种简单的方法,将 含有DAB分子的银胶体溶液滴在铝箔上,激发光聚焦在液滴上直接进行测量,观 察到了分子SERS信号的“Blinking”现象,并首次报道了其SERS拉曼频移随时 间产生波动,这是由于个体分子和银纳米颗粒的相互作用及其在银纳米颗粒表面 的l吸附状态不同而导致的。另外,统计分析表明分子拉曼信号服从泊松分布。这 些表明在常温和常规条件下得到了DAB分子的单分子SERS光谱。 第五章研究了维生素B,:的SERS光谱。维生素BI:的拉曼光谱在低波数直到 现在未见报道。本章利用表面增强拉曼散射技术获得了维生素B,:在全波数的 SERS光谱,这对于利用SERS技术进行维生素BI:的检测及其他药物检测具有重 要的参考价值。


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