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钙钛矿结构金属氧化物薄膜的室温可逆电阻开关特性研究

张婷  
【摘要】: 随着器件尺寸低于100m,半导体工业就面临技术和基本理论的双重挑战,电子器件的微型化发展成为中心议题载入了国际半导体技术蓝图中。为了克服基于电荷存储的传统半导体存储器件的限制,各种新型的非易失性存储器件应运而生,其中包括相变存储器、聚合体存储器、磁存储器和电阻存储器。在这些新型存储器中,阻变存储器(RRAM)以其非易失特性、结构简单、低功耗、高速度、高密度集成等优良性能受到越来越多的关注,被认为是下一代“通用”存储器的强有力候选者之一。室温下具有电阻开关性能的材料更是受到研究人员的青睐。在众多的绝缘材料如二元氧化物、复杂钙钛矿结构氧化物、硫化物以及有机材料中纷纷发现这种新奇的电阻开关效应。为了揭示这种奇特效应真正的动力学原因,迄今已经取得多方面的研究成果。然而,至今还没有哪一个理论模型能够对此现象作一个清析而完整的解释,理论分析还相当欠缺,仍然有大量的研究空间存在。因此,能够从基本物理理论去揭开电阻变化的神秘面纱是一项重要而有深刻意义的挑战。为了澄清电阻开关出现的具体位置和机理,本论文围绕钙钛矿结构氧化物室温下的电阻开关特性,并通过改变薄膜制备技术和实验条件等手段对几种材料的电阻存储特性进行了详细的研究,获得了一些有意义的结果,主要结果如下: 1.利用电化学工作站对Au-La0.67Ca0.33MnO3(LCMO)-FTO异质结的电阻开关特性进行了研究,发现该三明治结构室温下具有明显的可重复性、非线性、非对称性和回线型的电流电压关系,这种Ⅰ-Ⅴ特性可能归因于Au/LCMO界面陷阱引起的Poole-Frenkel (PF)和空间电荷限制电流(SCLC)双重机制共同作用的结果。采用直流偏压和脉冲电压的激励均可获得两个以上的稳定的电阻态,表明此电阻开关效应具有多级电阻开关特性。 2.采用溶胶凝胶(sol-gel)技术在FTO导电玻璃上成功制备了钒离子(V5+)掺杂的La0.67Ca0.33MnO3 (LCMO)薄膜,在电化学工作站上对Au/V:LCMO/FTO异质结的电阻开关特性进行了研究,发现该结构室温下显示出可逆电阻开关特性,结果表明非晶格氧与氧空位以及阳离子空位之间的相互作用对三明治结构中的LCMO层中的载流子的输运起作用。如果采取合适的掺杂浓度,3%V5+掺杂LCMO可以有效提高器件的电阻开关性能。最大电阻变化率可以达到700%。直流偏压对Ⅰ-Ⅴ帼线的影响揭示了束缚电荷的分布对多极电阻开关现象的出现起至关重要的作用。 3.利用脉冲激光沉积(PLD)技术在FTO导电玻璃上成功制备了La0.67Ca0.33MnO3(LCMO)薄膜与SrTiO3氧化物异质结,利用电化学工作站对Au/LCMO/STO/FTO异质结的电阻开关特性进行了研究,观测到明显的电阻开关效应的Ⅰ-Ⅴ特征曲线,通过交流阻抗测试,揭示了界面相关的电阻开关特性,值得注意的是,随着直流偏压的不断升高,阻抗谱中的圆半径逐渐减小,这是典型的法拉第电荷输运特征,这表明,电阻开关可能归因于界面处局域电化学反应而引起的电荷和质量转移,这些结果同时暗示氧空位的迁移可改变界面处的电荷分布,从而改变了界面电阻。 4.利用溶胶凝胶(sol-gel)技术在FTO导电玻璃上沉积Na0.5Bi0.5TiO3 (NBT)薄膜,以Au为上电极获得了三明治结构的原件,基于电化学工作站的电学测试,室温下获得了可逆的电阻开关特性并且观测到了负阻现象。局域阻抗谱揭示一个界面相关的电学特性。直流偏压依赖的阻抗谱显示在Au/NBT/FTO异质结界面上发生电荷和质量转移,被认为是氧空位的第一和第二电离能对高、低电阻态转化起作用,通过改变所施加的脉冲电压的频率范围(降低低频值),发现阻抗图中半圆减小,同时发现随着随着低频率值的减小,高低阻态的变化却越来越大,通过模拟电场获得了不同的电阻态,这些结果为在导电玻璃基底上实现高密度存储提供了可能。


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