咪唑类离子液体键合硅胶吸附硝基酚类化合物性能研究
【摘要】:本论文合成了一系列咪唑类离子液体键合硅胶并用作吸附剂分离和富集水溶液中的硝基酚类化合物。本文共包含六部分:
第一章综述了水体中酚类污染物的检测及治理方法,离子液体固定化的方法及固定化离子液体在分离方面的应用,阐明了课题研究的内容及意义。
第二章制备了8种咪唑类离子液体键合硅胶SilprPImCl、SilprOImCl、SilprDImCl、SilprM4ImBF4、SilprM4ImPF6、SilprM4ImTf2N、SilprP3NImBr和SilprSP3NImBr,并对其进行红外、热重、元素分析和BET分析等结构表征。
第三章研究了3种N侧链上烷基链长度不同的N-烷基咪唑键合硅胶SilprPImCl、SilprOImCl和SilprDImCl对硝基酚类化合物的吸附性能。结果表明,N-烷基咪唑键合硅胶对硝基酚类化合物的吸附量随酚初始浓度的升高而逐渐增大,随吸附剂投入量的增大而减小,受温度影响较小。吸附过程显著受溶液pH值影响。SilprOImCl和SilprDImCl对硝基酚类化合物的吸附量随酚类化合物的pKa值的增大而减小。随着烷基链的增长,N-烷基咪唑键合硅胶对2,4-二硝基酚的吸附量减小,对2-硝基酚、3-硝基酚和4-硝基酚的吸附量增大。2,4-二硝基酚的回收率随N-烷基咪唑键合硅胶烷基链长度的增长而降低。
第四章使用三种抗衡阴离子不同的4-甲基咪唑键合硅胶SilprM4ImBF4、SilprM4ImPF6和SilprM4ImTf2N分离和富集水溶液中的2,4-二硝基酚。结果表明4-甲基咪唑键合硅胶对2,4-二硝基酚吸附量顺序为: SilprM4ImTf2NSilprM4ImPF6SilprM4ImBF4。该顺序与抗衡阴离子范德华体积大小顺序相反,与抗衡阴离子亲水性大小顺序相同。动态吸附实验中,SilprM4ImBF4和SilprM4ImTf2N具有相近的2,4-二硝基酚回收率,稍高于SilprM4ImPF6。
第五章研究了2种氨丙基咪唑键合硅胶SilprP3NImBr和SilprSP3NImBr对2,4-二硝基酚的吸附性能。结果表明,氨丙基咪唑键合硅胶对2,4-二硝基酚的吸附机理主要以阴离子交换和静电相互作用为主。丙基连接的SilprP3NImBr对2,4-二硝基酚的吸附量明显高于二丙基硫醚连接的SilprSP3NImBr。两种氨丙基咪唑键合硅胶对2,4-二硝基酚的吸附量在pH值4.0-9.0范围内保持一定值,并随初始浓度的增大而增大。吸附过程较好的符合Langmuir吸附模型和拟二级速率方程。两种吸附剂通过HCl再生和重复使用8次后,富集能力并未发生明显变化。
第六章为工作总结及展望。
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