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醚基、烯丙基咪唑类离子液体在CO_2捕集中的应用

郭亚  
【摘要】:大气中碳排放的不断增加已经引起全世界各国的广泛关注。目前,工业上常用的有机胺水溶液吸收法和固态碱吸收法等传统捕集方法存在着过程能耗高,设备腐蚀严重以及二次污染等亟待解决的问题。离子液体作为一种新型可设计的良好溶剂,近年来已在捕获CO2方面取得了很大的进展。但是已报道的有较好吸收性能的离子液体吸附剂普遍存在着粘度偏高,价格昂贵,合成复杂和稳定性差等缺点,而且离子液体作为CO2吸收剂的作用机理还缺乏系统的研究,这都极大限制了离子液体的工业化应用。因此,开发新的具有潜在工业化应用的离子液体,研究离子液体与CO2之间的微观作用,成为了离子液体碳捕集的重大挑战。本文在合成两类功能化离子液体的基础上,通过改变离子液体结构、压力、温度以及水分等条件,较为系统地研究了这些因素对离子液体吸收CO2性能的影响。采用核磁共振(NMR)和红外(IR)等谱学技术,研究了离子液体与CO2之间的微观作用,为进一步设计性能更好的离子液体吸收剂提供了一定的理论基础。主要研究内容如下:1.设计合成了10种以1-甲氧基乙基-3-甲基咪唑([C1OC2mim]+)和1-烯丙基-3-甲基咪唑([Amim]+)为阳离子,以双(三氟甲基磺酰亚胺)([Tf2N]-)、硫氰根([SCN]-)、二氰胺根([N(CN)2]-)、乳酸根([Lact]-)和醋酸根([Ac]-)为阴离子的离子液体,另外还合成了两种2位被甲基取代的咪唑醋酸盐[C1OC2mmim]Ac和[Ammim]Ac,其中[C1OC2mim]Lact、[C1OC2mim]Ac和[C1OC2mmim]Ac均为首次报道。采用NMR技术对所合成的离子液体进行了表征,测定了这些离子液体的热稳定性和熔点或玻璃态转变温度,分析了不同阴阳离子结构对其物理化学参数的影响。2.考察了5种含不同阴离子的醚基功能化咪唑离子液体对CO2的吸收性能,分析了离子液体阳离子上醚基的引入以及阴离子的结构对其吸收CO2的影响。以离子液体[C1OC2mim]Ac为研究对象,讨论了压力、温度以及水分等因素对其吸收CO2容量的影响,并对其循环使用性能进行了考察。3.首次将5种粘度较低的烯丙基功能化的咪唑离子液体应用到CO2捕集领域,并考察了这些离子液体的CO2吸收能力。以吸收较好的[Amim]Ac为代表,探讨了压力、温度和微量水分等条件对该类离子液体吸收性能的影响。最后,对该离子液体的循环使用性能进行了考察。4.利用NMR和IR光谱技术分别研究了离子液体[C1OC2mim]Ac和[Amim]Ac与CO2的微观相互作用,并利用13C NMR考察了水分对吸收CO2过程的影响。初步探讨了离子液体与CO2的作用机理,为进一步设计具有工业应用前景的捕集剂提供了一定的思路与方法。


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