收藏本站
收藏 | 论文排版

若干Bi基块体及低维材料电热输运性质研究

程龙  
【摘要】:由于在发电和致冷方面的潜在应用前景,热电材料已经吸引了科学界和工业界的广泛关注。热电材料的性能可以用无量纲指数ZT值表示,ZT=S2σ/(Ke+κl),其中S、σ、κe、κl、T别表示Seebeck系数、电导率、电子热导率、晶格热导率和绝对温度。ZT值越大,材料的热电性能越高。然而对于大多数材料,S、σ和Ke相互关联并且都依赖于载流子浓度,因而,材料的ZT值很难得到大幅度提高。为了增加材料的ZT值,一种方法是通过掺杂以及能带工程提升功率因子(S2σ);另一种方法是通过增加声子的散射降低晶格热导率(kl)。值得一提的是,低维化和纳米化在增大功率因子的同时还能有效的降低晶格热导率,进而显著的提高材料的ZT值。最近,有研究表明,热电材料与拓扑绝缘体之间存在某种关联,拓扑表面态/边缘态也许可以用来有效调控材料的热电性能。作为一种重元素并且具有很强的自旋-轨道耦合强度,Bi是一些传统的优秀热电材料以及拓扑绝缘体的重要组成元素。在本文中,我们结合第一性原理、电子和声子的Boltzmann方程以及平衡分子动力学方法研究了几种Bi基材料,包括三维的Bi2Te3、二维的Bi(111)片层与Bi(110)片层、以及一维的Bi纳米带的热电性能。为了恰当地处理层状Bi2Te3材料中较弱的范德瓦尔斯(vdW)相互作用,我们在传统的密度泛函计算中考虑了vdW泛函对晶体结构和电子特性的影响。研究发现,选取optB86b形式的vdW泛函可以准确地预测Bi2Te3材料的晶格参数和层间距,而且vdW相互作用对体系的能带结构也有着明显的影响,不可忽视。另一方面,传统的密度泛函理论预测的带隙往往偏低,为此我们还利用GW方法计算了准粒子修正对能带结构的影响,发现考虑GW后体系能带的形状和带隙大小都发生明显的变化:另外,我们发现导带底和价带顶不是位于通常的布里渊区高对称方向上,而是位于某些特殊的k点,由此计算所得的才是真正的带隙大小。我们的理论研究表明,只有在计算中明确考虑范德瓦尔斯相互作用和准粒子修正,才可以非常准确地预测体系的能带结构和输运性质,进而获得与实验研究高度一致的热电性能。考虑到块体Bi具有和Bi2Te3类似的层状结构,层间存在较弱的范德瓦尔斯作用,我们把研究对象扩展到了Bi(111)片层结构。声子谱的计算没有发现虚频,表示结构相对稳定。能带计算发现该片层是带隙为0.5 eV的半导体,明显不同于相应块材的半金属特征。室温下该片层的Seebeck系数高达789μV/K,预示着其优异的热电性能。对于热输运特性,我们选取了包含两体势和三体势的NMorse potential来描述Bi片层中原子间相互作用势,分子动力学模拟得到体系的室温热导率为3.9 W/mK,这大约是相应块材的1/2。通过优化p型和n型载流子浓度,Bi片层结构的室温ZT值分别达到2.4和2.1。此外,n型体系的ZT值随温度的上升而单调增加,而p型体系的ZT值随温度变化不明显;当温度为350 K时,p型和n型体系具有完全相同的ZT值2.4,这一点对于其作为热电模块的实际应用是非常有利的。我们还探讨了具有畸变结构的Bi(110)片层的热电性能,为了精确地预测体系的电子及输运特性,我们在计算过程中采取了准粒子修正的GW方法。研究表明,Bi(110)片层的热电性能具有明显的各向异性;由于体系中较弱的电-声耦合作用(较小的形变势常数),n型Bi(110)片层的室温热电性能可得到显著优化,不仅明显超过了具有类似结构特征的磷烯,而且也大于Bi(110)片层的ZT值。另外,在很宽的温度和载流子浓度范围,Bi(110)片层的ZT值都大于2.0,预示着其良好的热电应用前景。最后,我们还研究了一系列不同宽度的扶手椅型Bi纳米带的结构、电子、输运特性,并考察了拓扑边缘态对体系热电性能的影响规律。计算表明,当纳米带的宽度小于6.5 nm时,体系为平庸的绝缘体,其热电性能随着纳米带宽度的增加逐渐降低;当纳米带的宽度大于6.5 nm时,Bi纳米带的体能隙中存在非平庸的拓扑边缘态,其热电性能可以用边缘态和体态电子弛豫时间之比rτ来表征。以宽度为6.5 nm的Bi纳米带为例,当rτ较小时,具有拓扑边缘态体系的ZT值要比只有平庸边缘态体系的略低;当rτ较大时,边缘态的贡献将逐渐占据主导地位,体系的总体热电性能明显优于只有平庸边缘态的情形。我们的研究工作进一步揭示了拓扑绝缘体和热电材料之间的内在联系,为提高体系的热电性能提供了一种新的材料设计策略。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 Е.М.Савицкий;张建华;;钨单晶的热电性能[J];仪表材料;1974年04期
2 赵媛;唐光诗;;氧化石墨增强高分子材料热电性能的初步研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2012年03期
3 张琨;张睿智;;层状硫化物中晶格失配对热电性能影响的理论研究[J];石家庄学院学报;2013年06期
4 井群;司海刚;张世华;王渊旭;;室温下硅与硅锗合金的热电性能研究[J];河南大学学报(自然科学版);2010年05期
5 杨梅君;沈强;唐新峰;张联盟;;铋掺杂硅化镁材料的制备及热电性能[J];硅酸盐学报;2011年10期
6 邢学玲;刘小满;许德华;闵新民;;Ca_3Co_2O_6与掺铜体系的量子化学计算[J];材料导报;2008年09期
7 相楠;寇超超;赵苗;谭宏斌;;掺钠对钴酸钙热电性能影响研究[J];陶瓷;2010年09期
8 陈燕彬;罗小光;何济洲;;不同模数对材料热电性能的影响[J];量子电子学报;2014年02期
9 黄才光;;P型和N型硅锗合金的制备及热电性能[J];铸造技术;2014年01期
10 蒋俊;李亚丽;许高杰;崔平;吴汀;陈立东;王刚;;制备工艺对p型碲化铋基合金热电性能的影响[J];物理学报;2007年05期
11 戚德奎;鄢永高;李涵;唐新峰;;快速急冷法对β-Zn_(4+x)Sb_3材料热电及力学性能的影响[J];无机材料学报;2010年06期
12 丁硕,温广武,雷廷权,周玉;碳化硼的热电性能[J];功能材料;2003年03期
13 周敏;李敬锋;;高性能Ag-Pb-Sb-Te材料热电性能研究[J];功能材料信息;2007年05期
14 李健;严军;邓元;;Ca_3Co_4O_9陶瓷的合成及热电性能[J];西北师范大学学报(自然科学版);2008年05期
15 李珺杰;唐新峰;;不同质子酸掺杂聚苯胺的热电性能[J];材料科学与工程学报;2010年02期
16 崔卫民;韩卫宁;苏金瑞;吴山;;不同环境下烧结的Ca_3Co_4O_9的热电性能[J];材料导报;2010年S2期
17 王跃;;材料纳米化提高热电性能[J];重庆教育学院学报;2012年03期
18 南军,赵淑金,邓元,林元华,南策文;Ca_3Co_4O_9陶瓷的制备和热电性能[J];硅酸盐学报;2003年02期
19 张久兴,张艳峰,路清梅;Ca_2Co_2O_5化合物的制备及热电性能的研究[J];功能材料与器件学报;2005年02期
20 邢学玲;刘小满;许德华;闵新民;;Ca_3Co_4O_9的电子结构、化学键及热电性能[J];材料导报;2008年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 张婷;蒋俊;陈建敏;张秋实;李炜;许高杰;;P型BiSbTe/Zn_4Sb_3复合材料的热电性能[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
2 徐桂英;;具有量子效应的多空硅片的热电性能[A];2004年中国材料研讨会论文摘要集[C];2004年
3 曹一琦;朱铁军;赵新兵;;放电等离子烧结制备的Bi_2Te_3/Sb_2Te_3复合材料的热电性能[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(4)[C];2007年
4 闵新民;张文芹;叶春勇;;失配层钴酸盐与掺镧系列的电子结构与热电性能[A];中国化学会2005年中西部十五省(区)、市无机化学化工学术交流会论文集[C];2005年
5 闵新民;王绪超;;失配层钴酸盐与掺杂系列的量子化学计算研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第15分会:理论化学方法和应用[C];2014年
6 肖忠良;曹忠;吴道新;李宇春;尹周澜;陈启元;;Zn_4Sb_3的热电性能的理论计算[A];2006年全国冶金物理化学学术会议论文集[C];2006年
7 李奕沄;孟庆森;崔教林;孙巍巍;高榆岚;;一种新型三元合金AgIn_5Se_8的晶体结构与热电性能[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
8 戴峰;武伟名;霍凤萍;徐桂英;;V掺杂对CrSi_2热电性能的影响[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
9 林泽冰;罗文辉;唐新峰;;B掺杂对高锰硅MnSi1.80化合物的热电性能规律研究[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
10 邓乐;马红安;宿太超;郑世钊;郭鑫;贾晓鹏;;不同压力下合成的Co4Sb12-xTex的热电性能研究[A];2011中国材料研讨会论文摘要集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 董翔;新型三氧化钨基陶瓷的热电性能研究[D];西南交通大学;2014年
2 祝元虎;改性锰酸钙陶瓷的制备和热电性能研究[D];山东大学;2015年
3 乌莫(Muhammad Umer Farooq);硫属化合物热电传导性能的优化研究[D];北京科技大学;2016年
4 刘耀春;高性能铋铜硒氧基硫氧化物的制备及热电性能研究[D];北京科技大学;2016年
5 高峰;一些钴基氧化物和Cu_2Se热电性能的研究与改进[D];郑州大学;2016年
6 吴一民;硒化物半导体材料制备及其光电与热电性能研究[D];浙江大学;2017年
7 程龙;若干Bi基块体及低维材料电热输运性质研究[D];武汉大学;2016年
8 王善禹;应用于400-650K热电发电的p型和n型材料的制备及热电性能[D];武汉理工大学;2012年
9 卢艳;掺杂聚苯胺与纳米碳复合材料的制备及热电性能[D];哈尔滨工业大学;2013年
10 付红;含过渡元素金属碲化物的设计与热电性能研究[D];中国矿业大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 苏杰;Zn-Sb合金体系电子结构及热电性能研究[D];河北大学;2015年
2 黄明杰;第二相与元素掺杂对β-Cu_2Se结构及热电性能的影响[D];深圳大学;2015年
3 杨静静;元素掺杂对Bi_2Te_3热电性能的影响[D];郑州大学;2015年
4 蔡晓君;碲化铅基块体纳米材料的制备及其热电性能研究[D];郑州大学;2015年
5 杨健;Bi_2Te_3基纳米线热电性能优化的理论研究[D];苏州大学;2015年
6 陈宇博;R位p型掺杂对RBaCo_4O_7陶瓷热电性能的影响[D];郑州大学;2015年
7 韩娇;SrTiO_3纤维/镧镝双掺SrTiO_3复合陶瓷的制备及热电性能研究[D];哈尔滨工业大学;2015年
8 王莉;N型In-Se基半导体的结构与热电转换特性[D];中国矿业大学;2015年
9 薄鑫;Bi-Te薄膜材料的电化学制备及其热电性能研究[D];北京化工大学;2015年
10 马晓萌;多周期Bi_2Te_3/Sb_2Te_3异质纳米薄膜的制备及热电性能研究[D];哈尔滨工业大学;2014年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 陈丹;新型笼形包合物具有极强热电性能[N];科技日报;2013年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978