膜反应器中难降解有机污染物的臭氧化研究

【摘要】：臭氧具有强氧化能力并且和能和有机化合物迅速反应,已经广泛应用于饮用水处理。但是它在废水中的应用却受到限制,其主要的原因是臭氧在水中的溶解度相对较低,传统的接触方式,如鼓泡塔,使气相和液相直接接触的方式在废水中存在表面活性剂使容易产生泡沫,使用泡沫抑制剂虽然可以有效的抑制泡沫的产生,但是这些化学物质有需要进一步的处理,造成了二次污染。 中空纤维膜在单位体积内能提供了巨大的接触面积,有效减小传质阻力和提高传质速率,现有的研究表明膜接触方式提供的接触面积远远大于传统的接触方式(如膜接触器的比表面积为30cm~(-1),而填料塔为0.1cm~(-1)到4cm~(-1))。本实验中,主要研究膜反应器中的臭氧化反应及其动力学,考察了影响污染物降解的因素。 实验结果表明膜反应器中臭氧能有效降解污染物,如:当废水pH值为10.32,臭氧浓度为73.8mg/L,液相流量为72ml/min,气相流量为57.4ml/min时污染物的降解率可以达到93%。实验中考察的不同因素对反应产生的影响,其中提高溶液中的pH值大大提高了污染物的去除率,但是当初始pH值提高到9.5以上时这种影响开始变得不明显;提高气相和液相的流速也可以提高降解效率,这主要时由于减小了传质阻力提高了传质速率造成的;污染物的浓度越高,反应过程中产生的有机酸越多,并且这些中间产物不但使水相中的pH值下降,同时还会和污染物竞争臭氧使去除率降低;当膜程中臭氧的浓度增加,臭氧向壳程水相的传质推动力提高从而提高污染物的降解率。 本文还建立了膜反应器中传质耦合化学反应模型,模拟了五个过程,分别是:臭氧在膜程,壳程和贮槽中浓度的变化和污染物在壳程和贮槽中的变化,最后使用有限差分法对模型求解,参数根据实验数据确定。使用Matlab软件对实验数据拟合得到不同条件下的传质系数,反应速率常数和反应速率衰减系数,结果表明传质系数随气相和液相流速增加而增加,反应速率和衰减系数均随pH的增加而增加。