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O_2/CO_2条件下煤焦颗粒孔隙结构及表面官能团演变

陈巧巧  
【摘要】:全球对温室气体的日益关注主要集中在如何有效控制CO_2排放的问题上。作为一种有效控制CO_2排放的O_2/CO_2燃烧技术是目前研究的热点。煤焦在O_2/CO_2气氛下的反应机理与在传统气氛下是不同的。这种不同造成了反应过程中煤焦颗粒物理/化学结构演化规律改变,反过来煤焦颗粒物理/化学结构演化规律改变也会影响反应过程。本文主要研究了煤在O_2和CO_2的混合气氛中反应时焦样的孔隙结构和表面官能团的演化特性。具体展开如下工作: 首先,在热重分析仪上进行无孔纯碳颗粒在O_2/CO_2、CO_2/Ar、O_2/Ar三种气氛中的反应特性实验,对实验结果进行动力学分析。研究表明:CO_2的存在对反应有影响;纯碳颗粒与CO_2发生反应只有在高温条件下才能进行;纯碳反应速率由小到大顺序为:Ar/CO_2、O_2/CO_2、O_2/Ar。 其次,选择三种典型煤种分别在O_2/CO_2、CO_2/Ar、O_2/Ar气氛下进行燃烧特性实验,研究其反应特性并对实验结果进行动力学分析。分析发现在O_2/CO_2气氛下不同煤种在不同温度下的反应不同。O_2/CO_2气氛对高挥发分煤焦燃烧起促进作用。 最后,制备典型煤种在O_2/CO_2气氛、等温反应条件下不同转化率焦样并对其进行红外光谱、BET及XRD分析,比较其煤焦表面官能团、比表面积、吸附/脱附量、孔隙分布和颗粒微晶结构随反应的变化规律。分析表明,各基团随转化率增大而逐渐减少,高温时羟基变化更剧烈,醚基变化要缓慢;1000℃反应温度下三种煤种的煤焦颗粒比表面积变化接近“M”型,1200℃反应温度下煤焦的比表面积变化近似倒“V”型;随反应进行,三种煤焦颗粒表现为刚开始反应时孔隙吸附量随反应进行增大,转化率到某一范围后孔隙吸附量减小;转化率达到某个定值之前,三种煤焦颗粒内部中孔发生较强烈的波动,当转化率超过此定值后中孔在孔隙结构中所占比例开始减小,大孔所占的比例相对增大;比较XRD衍射图发现不同原煤颗粒微晶组分不同,其微晶结构演化规律也不同,高温时三种煤焦的微晶结构变化更剧烈。


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