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富氧燃烧方式下典型煤种的NO释放特性及其化学反应动力学模拟

王贲  
【摘要】:煤炭资源在我国一次能源结构中占据重要地位,然而燃煤过程产生的NOx和CO_2却对人类赖以生存的环境造成了严重的污染。CO_2是产生温室效应的根源,而NOx更是导致了酸雨沉降。因而解决燃煤发电造成的污染问题,发展洁净煤技术已经成为当务之急。富氧燃烧方式作为一种新型的燃烧技术,可在将煤炭转化为高品位能源的过程中对多种污染物进行一体化脱除,因此开展这方面的研究具有重要的科学和实际意义。 本文系统综述了国内外富氧燃烧方式下煤粉的燃烧特性,详细介绍该燃烧方式下NOx控制技术现状及不足。论文从富氧燃烧方式下挥发分氮的形成与转化入手,借助于模型化合物吡啶,针对含氮前驱化合物的生成与控制,系统地研究了挥发分氮向NO转化的规律及机理;随后针对富氧燃烧方式下反应过程较为复杂的煤焦氮的生成与转化问题,分别研究了煤焦氮的NO释放规律及制约NO还原的主要因素,针对煤焦氮转化的复杂性,系统的研究了焦结构的演化对其反应性和含氮产物释放的影响,最后建立了富氧燃烧方式下煤氮燃烧的模型。主要内容如下: 首先利用连续反应器研究了富氧燃烧方式下挥发分氮的模型化合物吡啶的热解和燃烧特性,探讨了吡啶氮向NO和N_2转化规律及影响因素。结果表明吡啶热解气体产物CH_4、C_2H_2和HCN随温度升高浓度逐渐增加,NH3降低。HCN是吡啶热解过程中的主要含氮产物。随着温度升高,NO的转化率增加,且还原性气氛下转化率较低,高温下气氛之间差别增大。O_2/CO_2气氛中存在NO还原的最佳温度为900℃。O_2/Ar气氛中NO的转化率高于O_2/CO_2气氛,转化率差值随着氧气过量系数增加而增加。相较Sarma08机理,Terasa09机理模型很好地模拟O_2/CO_2气氛下的吡啶燃烧行为。HNO、NH和NCO自由基对吡啶氮的最终转化起着决定性作用。 其次在管式加热炉上研究了富氧燃烧方式下燃烧工况对煤焦氮的NO转化及NO的异相还原的影响。结果表明O_2/CO_2气氛下煤焦对NO的还原受多方面因素的影响。低阶煤对NO还原效果较好。制焦温度升高降低了煤焦对NO的还原性。高温条件有利于煤焦对NO的异相还原反应的发生。初始NO浓度升高导致还原反应强度增加,煤粉的NO和CO峰值出现时间提前且峰宽减小,而煤焦的CO峰值逐渐降低。适量的CO_2和CO浓度对NO的还原有显著的促进作用。不同气氛下煤焦的NO释放规律相似,而煤粉在O_2/CO_2气氛中的NO峰值显著降低。除了O_2浓度为10.5%的情况下,O_2/CO_2气氛下煤粉的NO释放量较O_2/N_2低,而气氛对煤焦的影响则不明显。O_2浓度升高促进了煤焦氮向NO的转化。 然后研究了焦的物理化学结构对其后续燃烧反应性的影响。富氧燃烧方式下,N_2替代为CO_2,对焦结构及脱挥发分过程中氮的前驱物的形成有着重要影响。结果表明,煤粉和生物质含氮热解产物主要为HCN和NO。CO_2气氛中,煤粉的HCN释放推迟,生物质的NO释放量增加;样品的失重率增加,新的含氧官能团被引入焦结构,煤粉的无定形碳结构增加,导致焦样结构无序化程度升高。CO_2气氛中,煤焦的羟基和烯属C=C键的含量降低,羟基中C-O键向醚基结构转化且含量增加,生物质中氢键的断裂及羟基和脂肪C-H键含量增大,煤焦的流动性及孔隙率降低,导致煤焦的塑性降低,生物质焦的软化膨胀变形更为明显,表面形成了更多宽大的冲击孔。热重分析表明CO_2气氛下焦样反应性较高,而燃烧气氛对反应性的影响较小,获得的反应性能够与拉曼参数较好关联。 最后在沉降炉反应器上开展了富氧燃烧气氛下煤粉燃烧实验和模拟研究,建立了煤粉燃烧的化学动力学模型。研究表明,氧气过量系数从0.8升高到1.2过程中,O_2/N_2和O_2/CO_2气氛中NO转化率分别从0.39和0.20升高到了0.48和0.27,O_2/CO_2气氛下降幅最高达到了约20%,氧化性气氛下α的变化对O_2/N_2气氛下NO转化率影响更为明显。随着O_2浓度增加或温度从900℃升高到1200℃的过程中,NO的转化率单调增加,在1200℃时NO的转化率达到最大值。之后温度升高NO的转化率反而略有降低。改进后的模型能够很好的模拟氧气过量系数和氧气浓度对煤氮转化的影响,而对温度影响的模拟效果较差。在无煤焦异相还原的模拟对比中,氧化性气氛下煤焦和NO的异相反应对NO的还原贡献率为14%,而在还原性气氛下仅为5%,表明煤焦的异相还原对NO的最终生成量具有重要影响。


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