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流化床褐煤热解提质协同硫/汞联合脱除的实验研究

李冬  
【摘要】:我国褐煤资源丰富,但褐煤水分高、热值低、易自燃,直接利用效率低,褐煤提质预处理已成为国内外研究热点。本文选取我国最大的褐煤煤田的胜利褐煤(SL)为研究对象,搭建流化床反应器进行温和热解提质,研究不同温度(200-500℃)和氮气(N2)、模拟烟气(SFG)、有机(ORG)三种不同气氛下褐煤物理化学结构、燃烧特性的变化特征以及提质过程煤中硫/汞的迁徙转化规律。 研究表明,流化床热解提质煤的水分降低、热值增大、自燃倾向降低、硫/汞等污染物被部分脱除,增大了SL煤的利用价值。随着提质温度的升高,提质煤的热值、水分脱除率、热值损失率、Car/(Car+C=O)、Car/Hal、自燃温度(Tig)、总比表面积、脱硫率、脱汞率逐渐增大,而提质煤产率、平均孔径逐渐减小。物理化学结构的变化对自燃温度有着重要的影响:Tig随着含氧官能团含量和平均孔径降低而增大;在SFG和ORG气氛下,Tig与平均孔径和Car/(Car+C=O)之间分别呈现较强的负相关和正相关线性关系。 SL褐煤中的硫/汞以有机硫/有机结合态汞为主,芳香族硫:噻吩硫:脂肪族硫约为40:30:30%。脂肪族硫从200℃开始分解,芳香族硫从300℃开始分解,噻吩硫和硫酸盐硫在500℃都不会分解。可交换态汞从200℃开始释放,硫化物态汞从400℃开始快速释放。SFG中的氧气和ORG中的乙醇对硫/汞有选择性脱除作用:乙醇的亲核置换和加氢作用、氧气的氧化作用是ORG和SFG气氛下脱硫效果增强的主要原因;氧气和乙醇会促进有机结合态汞的释放,故总汞和有机汞脱除率在ORG气氛下最高,SFG次之,N2最低。热解提质过程硫/汞间存在较强的协同脱除相关性:挥发分脱除率与脱硫率之间呈现较强的正相关线性关系,与脱汞率之间呈现较强的指数相关关系;而脱硫率与脱汞率之间呈现较强的指数相关关系。


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