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石墨烯改性及其吸附酚类污染物的性能研究

王小波  
【摘要】:石墨烯是碳原子以sp2杂化域呈蜂巢晶格排列构成的二维平面碳材料。石墨烯的层状结构和大的比表面积使其在吸附去除污染物时表现出高的吸附容量和快的吸附速率。石墨烯还可以通过π-π作用选择地吸附芳环类化合物。但石墨烯的水分散性较差,易团聚,影响自身的吸附能力。另一方面,环境激素是一类难以处理的污染物,特别是低浓度条件下,目前许多污水处理厂并没有行之有效的方法处理这类污染物,急需开发更有效的新方法。因此,本学位论文重点研究石墨烯的改性及其吸附性能。 首先,采用改良Hummers法制备氧化石墨烯(GO),以水合肼作为还原剂,制备还原型GO (RGO),通过控制还原反应条件调控GO的还原程度。扫描电镜观察以及X-光电子能谱、拉曼和红外光谱分析表明,还原反应导致GO表面大部分的含氧基团消失。吸附实验结果表明:随着GO还原程度增加,其吸附能力逐渐增大。当水合肼与GO的质量比为1:1时,所得的RGO (RGO-1)对苯酚(PE)、4-甲酚(4-MP)和4-氯酚(4-CP)的吸附容量最大,分别为0.483、0.829和0.909mmol g-1。热力学研究结果表明该过程是自发、放热和熵值减小的物理吸附。以萘作为探针分子进行了核磁共振谱分析,结果表明,π-π作用是RGO与酚之间主要的作用力。还发现,酚的化学结构也会影响吸附,苯环上引入供电子或吸电子取代基都可以提高其在RGO上的吸附容量。 然后,以RGO作为吸附剂,研究了低浓度双酚类环境激素双酚F (BPF)、双酚A (BPA)和双酚AF (BPAF)在RGO上的吸附行为,并与高浓度水平条件下的吸附行为进行了比较,发现在所考察的整个平衡浓度范围内(0.002-70mgL-1)的吸附等温线可以分成两个阶段:低浓度区域的吸附等温线符合Freundlich模型,而高浓度区域符合Langmuir模型。这归因于吸附过程诱导石墨烯形貌的转变,从而出现不同的表面吸附位点。热力学参数△G0、△H0和△S0表明该过程是一个自发、放热和熵减的物理吸附。这些参数的绝对值随着浓度的增加而减小,表明石墨烯对低浓度双酚的吸附结合力更强。利用透射电镜、原子力显微镜、X-射线衍射和Raman光谱监测石墨烯吸附前后结构和形貌的变化,发现双酚吸附量的增加导致石墨烯表面皱褶形成的凹槽区减少以及平面区增多。这一形貌的转变是等温线出现两个阶段的主要原因。 最后,以氨水为氮源,在180℃下通过水热反应制备了氮修饰的RGO (N-RGO),系统地研究了双酚类环境激素(BPF和BPA)在N-RGO体系中的吸附与降解行为。结果表明:氮的引入不仅提高了RGO的吸附能力,而且赋予了石墨烯良好的催化能力,可有效地活化过硫酸盐(PS)。BPF和BPA在N-RGO上的吸附容量和降解速率常数分别约为未掺氮的RGO的1.75倍和700倍。在优化条件下(pH6.6、PS浓度0.6mmol L-1、N-RGO浓度120mg L-1),0.385mmolL-1的BPA在17min内几乎被完全去除。自由基捕获实验表明表面束缚的SO4·-是主要的活性物种。通过考察PE、4-MP、4-CP、2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)、BPF和BPA各自单独体系和混合体系的吸附降解情况,结果表明吸附容量与降解速率常数之间具有良好的线性关系,吸附与降解过程具有协同效应。基于上述研究结果,提出了一种以N-RGO作为一种双功能材料通过吸附和催化氧化协同去除双酚类环境激素的新方法,该方法的最大优势在于利用原位催化氧化降解的协同效应,构建一种吸附-降解-再吸附-再降解的循环体系,为低浓度环境激素的去除提供了新策略。


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