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高效钙钛矿太阳能电池器件工作机理、界面电荷传输材料、稳定性研究

张华  
【摘要】:有机/无机杂化钙钛矿是一种有机组分与无机框架通过氢键自组装的晶体材料,兼具有机和无机组分材料的优点,因此在光学、电学和磁学等领域表现出了优异的性能。近年来,典型的有机/无机杂化钙钛矿材料(CH3NH3PbI3)因具有较高的摩尔消光系数和电子/空穴迁移率以及良好的成膜性,在光伏领域内的研究和应用成为了研究的热点。目前,用它作为活性层的光伏器件的光电转化效率已经达到了~21%,远远超过染料敏化和有机太阳能电池器件的最高光电转化效率。本论文主要以有机/无机杂化钙钛矿太阳能电池器件为研究对象,从优化器件结构和制备工艺入手,通过变温和多光强实验对钙钛矿太阳能电池器件的电压产生以及界面电荷传输与复合物理过程进行了系统性地研究。器件结构方面,我们选择常见的介孔钙钛矿器件,并改变空穴传输材料和对电极,对FTO/c-TiO2 m-TiO2(CH3NH3PbI3)/CH3NH3PbI3(帽子层)spiro-MeOTAD/Au和FTO/c-TiO2/m-TiO2 (CH3NH3PbI3)/m-Al2O3(CH3NH3PbI3)/m-NiO(CH3NH3PbI3)/Carbon两种器件结构进行优化。在系统性优化这两种高效器件制备工艺之后,我们利用变温和多光强的电流-电压曲线(Ⅰ-Ⅴ plot)分析钙钛矿太阳能电池器件的光伏参数随温度和光强的变化规律,并进一步用变温电化学阻抗(EIS)和莫特-肖特基曲线(M-S plot)等分析手段理解其内部电荷产生、传输与复合等物理过程。结果表明钙钛矿太阳能电池器件的光伏参数,尤其是开路电压Voc随温度的变化规律完全不同于传统有机光伏的Voc对温度的依赖性。究其根本原因是因为钙钛矿材料本身在构建钙钛矿光伏器件的内建电场方面起着重要的作用,激子的产生与解离、电荷的传输和积累都发生在钙钛矿内部。而又由于钙钛矿内部离子的移动导致材料本身的介电常数随温度和光强的变化而变化,因此导致器件的开路电压Voc对温度的依赖性不同于传统的晶体硅和有机光伏的Voc随温度的变化规律。用变温电化学阻抗(EIS)测试方法又进一步分析了器件的界面电荷传输与复合物理过程随温度的变化,分析结果强调了无机空穴传输材料在钙钛矿器件中的低温下应用的优势。同时也发现了钙钛矿内部的离子传输行为对钙钛矿太阳能电池器件回滞现象的影响。另外,通过对钙钛矿太阳能电池器件的工作机理的理解,我们合成了新型的有机空穴和电子传输材料来代替常用的有机空穴传输材料(spiro-OMeTAD)和电子传输材料(TiO2, PCBM),以降低器件制作成本和发展高效率新型结构的钙钛矿太阳能电池器件。其中,包括发展了以螺旋噻吩为骨架的有机小分子(SCPDT-BiT)作为空穴传输材料,代替spiro-OMeTAD并取得了10.4%的光电转化效率。而在电子传输材料方面,我们设计了以芴、噻吩和萘酰亚胺为基本单元的有机聚合物半导体PFN-2TNDI和PF-2TNDI,作为电子传输材料来代替PCBM应用在反式钙钛矿太阳能电池中,取得了16.7%的光电转化效率,同时也设计以二萘嵌苯酰亚胺为骨架的有机小分子半导体N-PDI来代替高温退火TiO2作为致密层,应用在正式平板钙钛矿太阳能电池器件中,也取得了16.2%的光电转化效率。而通过稳态和瞬态荧光、傅里叶变换红外光谱以及电化学阻抗分析发现这些聚合物和小分子作为电子传输材料取得高效的原因一方面在于它们能级匹配和具有较高的电子迁移率,另一方面是因为它们分子末端的氨基官能团能有效的钝化钙钛矿表面缺陷态,减少了器件的界面电荷复合,从而提高了器件的光电转化效率。最后,在提高高效钙钛矿太阳能电池器件的稳定性方面,我们通过用界面修饰的方法在钙钛矿薄膜的表面形成一层交叉网状结构,一方面不仅增强了表面的疏水功能,阻碍了极性溶剂水、乙腈等对钙钛矿薄膜的溶解破坏以及添加剂双(三氟甲磺酰亚胺)锂和叔丁基吡啶对钙钛矿的分解,有效的提高了器件的稳定性。另一方面,通过瞬态吸收光谱表征表明增加界面修饰层后延长了电荷的衰减寿命,从而使器件的光电转化效率略有提高。


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