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超声强化电活化过硫酸盐去除水中抗生素的研究

张祺  
【摘要】:近年来抗生素药物被广泛应用于人类和动物疾病防治、畜牧业、水产养殖业和农业。由于污水处理厂对抗生素药物的去除效率较低和过期药物的不当处理,地表水和地下水均有多种抗生素药物被频繁检出,抗生素的残留对生态环境和人类健康有潜在危害。因此,寻求高效、无毒的抗生素药物去除方法对解决抗生素残留问题有重要意义。因硫酸根自由基具有氧化能力强、反应快速、半衰期长、受p H影响程度小等优势,基于硫酸根自由基的水处理高级氧化技术受到研究学者的广泛关注。本论文研究了超声强化过硫酸盐氧化体系对三种抗生素(四环素、土霉素和诺氟沙星)的去除效果,讨论了超声功率、电极电位、反应温度、过硫酸盐与抗生素浓度比、溶液初始p H以及自由基淬灭剂对抗生素去除效果的影响,采用液质联用技术(LC-MS)分析了三种抗生素药物在超声强化电活化过硫酸盐氧化体系中的可能中间产物和降解路径。实验结果表明:(1)超声/电氧化/过硫酸盐联合具有较强的协同作用;(2)超声波的引入对电活化过硫酸盐体系的氧化能力有明显的加强作用,但超声功率对体系去除抗生素的效果很小;(3)反应体系加入电压对超声活化过硫酸盐体系的氧化能力有明显的加强作用,但过高的电极电位条件,电流效率反而下降,从而导致有机物去除效果变差;(4)反应体系温度的升高可明显加强体系对抗生素的去除效果,但过高的温度条件导致产生硫酸根自由基速度过多、过快,来不及与抗生素药物分子接触反应,导致产生的硫酸根自由基淬灭,从而导致去除效率降低;(5)过硫酸盐与抗生素初始浓度比值的增大可明显加强体系对抗生素的去除效果,但过大的摩尔浓度比会导致去除效率降低,其原因与反应温度过高一致;(6)不同溶液初始p H值条件,反应2小时后,体系p H值基本一致,对抗生素药物的去除效果也基本一致,原因可能是硫酸根自由基为体系占主导作用的活性物质,硫酸根自由基受p H值的影响小;(7)甲醇和叔丁醇两种自由基淬灭剂降低了抗生素药物的去除率,说明反应体系中存在羟基自由基和硫酸根自由基,其中硫酸根自由基占主导作用。(8)三种抗生素类物质在不同反应条件下对应的去除效果类似,在超声功率100 W、电极电位4 V、反应温度40℃、初始溶液p H=3.0条件下反应120 min后,水中四环素(PS:TC=200:1)、土霉素(PS:OTC=100:1)和诺氟沙星(PS:NOR=50:1)的去除率分别达到71.45%、58.4%和50.7%。(9)根据中间产物的产生情况和浓度变化,推测出7种四环素中间产物、14种土霉素中间产物和13种诺氟沙星中间产物。


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