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高级氧化法催化NaClO氧化降解对氯苯酚与染料废水的研究

郭连霜  
【摘要】:随着生产规模的扩大及工业技术的发展,有毒有害难降解有机废水的污染源越来越多,其中染料被认为是造成水污染的首要污染源。染料废水由于具有盐度高、COD值高、色度深、难降解、毒性高、排放量大的特点,所以一部分有机物在得不到降解的情况下流入水体会对人类的身体健康造成威胁,并造成生态系统的紊乱。此外,国家现行的法律法规对于废水排放的标准也越来越严格,所以低成本且高效的废水处理技术亟待研究。本论文研究了一种催化剂催化NaClO氧化降解有机废水的高级氧化法:首先将对氯苯酚溶液作为模拟有机废水,考察催化剂的催化性能;然后将催化剂负载在陶瓷载体上催化NaClO氧化降解染料废水,研究该氧化体系对有机废水的降解能力。这种高级氧化体系的应用解决了多相催化体系中催化剂的寿命问题及多相体系中催化剂复杂分离的问题,为染料废水的降解提供了技术与数据支持。论文的第二部分采用共沉淀法制备粉末状复合金属氧化物CuMgFe催化剂,用该催化剂催化次氯酸钠氧化降解对氯苯酚,以对氯苯酚的COD去除率为标准考察催化剂的催化性能。然后对催化剂的制备条件和催化氧化反应的反应条件进行优化,包括煅烧温度、活性组分的比例、反应温度、催化剂的量、氧化剂NaClO浓度、反应时间。最后确定最佳的煅烧温度为400℃,活性组分的比例为Cu:Mg:Fe=0.1:0.25:0.125,反应温度为45℃,催化剂的量为50 mg,氧化剂NaClO浓度为5 mM,反应时间为60 min,在该条件下100 mg/L的对氯苯酚的COD去除率为89.0%。论文的第三部分采用旋转浸渍法制备负载型复合金属氧化物催化剂CuMgFe/载体,活性组分为过渡金属Cu、Mg、Fe,载体为直径是4-6 mm的陶瓷球。探索染料废水COD去除率随活性组分担载量、废水起始COD值、氧化剂NaClO浓度及柱温的变化规律,确定出最佳的废水处理工艺。在固定床反应器中装载440 g担载量为5%的负载型催化剂,柱高为100 cm,柱温为45℃,流速为120 mL/h,保留时间为150 min,COD:NaClO=1:2时,在该工艺条件下连续不间断使用66天后,废水的COD去除率仍能达到85%左右。此外,1)氧化剂NaClO的成本低,氧化能力强,提供的碱性环境确保了较低的催化剂浸出率,Cu~(2+)的浸出率约为0.1 ppm,Fe~(3+)的浸出率约为0.3 ppm,所以催化剂稳定且使用寿命长;2)将负载型复合金属氧化物催化剂装于固定床反应器中降解有机废水,不仅省略了催化剂重复使用时的复杂的分离程序,同时可以连续地处理污水。因此,解决了高级催化氧化技术所面临的核心问题,即催化剂的寿命问题。总之,反应条件温和,催化剂稳定且寿命长,设备简易,所以可以大规模使用。


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