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新型Na_(0.5)Bi_(0.5)TiO_3基氧离子导体固体电解质材料研究

黄金强  
【摘要】:固体氧化物燃料电池(SOFC)具有能量转换率高、对环境友好、结构紧凑、燃料适用性广等特点,被称为是21世纪的绿色能源。目前SOFC面临的最大挑战是将工作温度降低至500-700℃,从而降低电池结构材料的成本,提高能量转换效率。实现SOFC的中温化(500-700℃),关键在于研究出新型固体电解质材料,在中低温和不同气氛下具有高离子电导率、几乎可以忽略的电子电导以及良好的热稳定性。新型中温氧离子导体Na_(0.5)Bi_(0.5)TiO_3为钙钛矿结构,A位和B位上的阳离子可以被价态和半径不同的各类离子在相当宽的浓度范围内单独或复合取代,从而很大程度的提高氧离子电导率,很有希望成为理想的中温氧离子导电固体电解质。本文选择半径比Ti~(4+)小的Al~(3+)和半径比Ti~(4+)大的Mg~(2+)进行B位掺杂,提高Na_(0.5)Bi_(0.5)TiO_3基固体电解质的氧离子电导率。采用交流阻抗谱法测试计算离子电导率,结合相对密度、XRD和SEM等测试结果,探索物相组成、微观结构以及掺杂元素对Na_(0.5)Bi_(0.5)TiO_3基固体电解质离子电导率的影响规律及机理,具体研究内容包括:首先选择Al~(3+)掺杂改善Na_(0.5)Bi_(0.49)TiO_(3-δ)中温氧离子电导率,不断增加掺杂浓度,固体电解质的氧离子电导率先升高后降低,掺杂4mol%Al~(3+)的固体电解质的氧离子电导率最高。在600℃空气气氛下测得Na_(0.5)Bi_(0.49)Ti_(0.96)Al_(0.04)O_(3-δ)固体电解质的氧离子电导率为2.71×10~(-3)S/cm,相比于其它中温型固体电解质,还有待进一步改善提升。选用Mg~(2+)掺杂进一步提高Na_(0.5)Bi_(0.49)TiO_(3-δ)中温氧离子电导率,随着掺杂浓度的不断增加,固体电解质的氧离子电导率依旧先升高后降低,掺杂3mol%Mg~(2+)的固体电解质的氧离子电导率最高。在600℃空气气氛下测得Na_(0.5)Bi_(0.49)Ti_(0.97)Mg_(0.03)O_(3-δ)固体电解质的氧离子电导率高达6.29×10~(-3)S/cm,有希望成为理想的中温型固体电解质。最后研究烧结温度对Na_(0.5)Bi_(0.49)Ti_(0.97)Mg_(0.03)O_(3-δ)固体电解质氧离子电导率的影响,探索出Na_(0.5)Bi_(0.49)Ti_(0.97)Mg_(0.03)O_(3-δ)固体电解质的微观结构与离子电导率之间的关系。烧结温度影响固体电解质的相对密度,相对密度越高,氧离子电导率越高。


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