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微藻生物材料对工业污水二价汞的脱除性能及机理研究

彭阳  
【摘要】:20世纪以来,伴随着冶金、燃煤、氯碱以及电池等工业的快速发展,含汞废水的大量排放严重威胁了自然生态环境以及人类健康。针对含汞污水开发更加新型廉价高效并且绿色环保的处理技术是非常必要的。近年来随着生物柴油、藻基保健品等微藻资源化利用产物在全球范围内的兴起,通过污水培养降低成本以获取更高的经济效益和高附加值产品成为了目前的研究热点;同时微藻以其快速的生长能力、超强的环境耐受能力、丰富的原料来源、不占用耕地面积以及对重金属高效的吸附性能等优势脱颖而出,也成为了目前最受关注的一种重金属吸附剂原料。基于前人研究,本文提出一种利用微藻生物材料处理工业污水二价汞(Hg(Ⅱ))的技术路线。与农业污水、市政污水特点不同,工业污水中大量存在的重金属会对藻类的活性以及油脂产率造成致命的影响;同时由于微藻对Hg(Ⅱ)的吸附效率相比于其他重金属明显偏低,藻基生物吸附材料的结构稳定性不如无机吸附材料以及微藻资源化利用成本昂贵等问题,需要针对以上关键性技术难点开展相关前期基础研究。基于这些问题,本文主要开展了以下几方面的研究工作。首先,采用三种小分子有机酸——甲酸、乙酸、丙酸对微藻及其提脂残渣进行前处理。通过对吸附剂的吸附性能对比研究发现,相比于原始藻粉,三种改性样的吸附容量分别增加了2.71、1.47和0.82倍;相比于残渣,分别增加了1.52、0.68和0.24倍。材料结构表征表明改性残渣的比表面积从3 m~2/g分别增加到58.2 cm~3/g、49.9 cm~3/g和42.8 m~2/g,分别增加了18.4、15.6和13.3倍。通过研究发现微藻及其残渣对Hg(Ⅱ)的吸附过程主要通过表面羧酸位点以单键形式结合,有机酸改性不仅显著改善了材料的孔隙结构,还通过与微藻中小分子碱性基团结合负载了更多的酸性位点。其次,基于目前污水处理过程中存在的吸附剂回收效率较低的问题,选取了另一种微藻资源化利用中的衍生产物藻酸钙微球作为吸附剂原料。采用了NH_4HCO_3对藻酸钙球形颗粒进行了结构改性,改性后的固体颗粒呈现出一种表面由致密碳酸化物质包裹的多孔中空壳型结构。改性后材料的吸附效率明显改善,吸附容量从原样的18±1mg/g增大到48±4 mg/g。实验发现固液比1g/L,pH=5时材料具有最佳吸附性能。改性后能够材料质量磨损以及吸附效率下降问题得到了明显的改善,10小时连续吸附研究发现改性材料吸附效率最大减少26%,远小于原材料的90%以上。说明这种改性方法能够较好地提高藻酸钙微球在液相吸附环境中的材料稳定性。再次,结合微藻培养制备生物柴油的技术途径,设计了含Hg(Ⅱ)污水培养小球藻的耦合实验,探究汞胁迫培养条件下对小球藻的生物吸附能力、生理活性以及油脂产率的作用机制。实验发现低浓度汞(≤10μg/L)添加虽然会抑制细胞生物量的增加,但同时由于毒物兴奋效应会促进微藻单位油脂含量的增加。活藻对汞的脱除能力受环境以及培养条件变化影响较大,但失活死藻在吸附汞过程中表现出较强的抗环境干扰特性。活藻表面存在的双子位点区非均相吸附现象,同时根据模型数据可以推断活性微藻吸附过程中Hg(Ⅱ)与羧基位点的吸附方式为单齿结合,而与螯合载体蛋白为双齿结合方式,进一步证明了活藻的重金属残留率会明显高于死藻的实验现象。最后,针对前文研究中含Hg(Ⅱ)污水培养过程中出现的一系列问题,采用仿生矿化修饰的手段对小球藻细胞表面进行了功能化处理。研究发现,仿生矿化修饰后的小球藻较未处理的天然小球藻表现出更好的Hg(Ⅱ)耐受性、Hg(Ⅱ)吸附效率以及在汞胁迫条件下的油脂产率,为耦合污水处理以及能源微藻培养技术的发展提供了一种新型前处理手段;同时,矿化处理后的小球藻油脂以及残渣中残留的Hg(Ⅱ)含量较未处理小球藻有明显的降低,这有利于能源微藻利用过程中重金属二次污染问题的抑制。


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