薄膜三维生长的Kinetic Monte Carlo模拟

【摘要】：长期以来,人们对薄膜生长过程的研究从实验到理论都做出了大量的工作。因为薄膜的原子尺度的生长过程会影响薄膜的各种应用性能,如光学性质、电学性能、磁学性能及催化性能等。实验上可以利用STM和AFM等来观察形成薄膜形成过程中原子的扩散等行为;理论上,利用计算机模拟薄膜的微观生长过程也有着重要的意义。因为一方面计算机模拟可以得到实验中无法观察到的某些过程,另一方面,计算机模拟可以很方便地改变薄膜生长过程中的各种参数如沉积温度、沉积速率、沉积粒子的入射角等,计算机还可用于研究实验上难以实现高沉积速率、高沉积温度等极端生长条件下薄膜的生长情况。 在本文中,我们建立了一个基于动力学蒙特卡罗(kinetic Monte Carlo)方法的三维模型。在该模型中,我们考虑了沉积速率、沉积温度以及沉积角度等影响薄膜生长的参数。在计算中,我们构造了一个哈希散列来存储原子的位置和扩散速率,利用哈希查找技术来进行扩散原子的查找,从而得以模拟出较大规模的粒子沉积和生长过程。利用该模型,我们详细考察了沉积粒子的入射角对薄膜形貌的影响,研究了薄膜中柱晶的生长角随沉积角的变化。模拟结果表明,在高沉积速率和大得沉积角下,薄膜表面易形成柱状(柱晶)和多孔结构,随沉积角的增大,柱晶也由小长大,柱晶间的微空洞增多,并逐渐发展成为大的裂缝和空洞区。当沉积角大到一定程度时,柱晶完全被大的空洞区分隔开而形成一个个独立的柱状结构。我们较详细地研究了柱晶生长角与沉积角间的关系,发现柱晶的生长角与沉积角之间并不符合Lodder等人提出的tangent关系,经分析其原因是薄膜生长中悬垂粒子的存在会使生长角偏小,这与实际情况是相符的。