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KTN薄膜制备与PLD机理研究

李智华  
【摘要】:KTa1-xNbxO3(KTN)薄膜材料是一种非常有应用前景的铁电材料,它具有良好的电光性能、非线性光学性能和热释电性能。但该薄膜的制备至今仍处于实验室研究阶段,距离实际应用还有一段路程。其原因主要在于KTN薄膜的制备过程中,成膜温度高,界面反应剧烈;钾元素挥发,薄膜多孔,成分偏离且导致致密性差;薄膜组分不均匀;沉积速率低,制备时间长等等。因此优化工艺条件,寻找适当的制备技术,寻求克服上述缺点的途径,以制备高质量的KTN薄膜,是非常有价值的工作。 脉冲激光沉积技术(Pulsed Laser Deposition,简称PLD技术),是近年来一种发展极为迅速、具有多种优点的薄膜制备技术。我们巧妙地将PLD技术与其它工艺结合起来,制备出高质量的KTN薄膜材料。同时,我们以极大的精力,结合所积累的实验经验,将重点放在PLD机理的研究,尤其是在等离子体的膨胀的演化规律、烧蚀过程中有关规律,以及薄膜沉积过程中薄膜特性与激光工艺参数之间的关系的研究。特别需要指出的是,在我们的研究中,是将PLD各个流程阶段作为一个统一过程考虑:烧蚀阶段的结果作为等离子体膨胀阶段的初始边界条件;又将等离子体膨胀演化的结果作为薄膜沉积过程的输入信息。可以说,我们的工作初步建立起一个较为合理的PLD物理动力学的框架。 在实验工作中,采用溶胶-凝胶法与气氛烧结工艺相结合的工艺,制备出了高质量的KTN陶瓷靶材,并采用PLD技术成功地在单晶Si(100)衬底上沉积出了大面积、高取向、厚度较均匀、保组分性好的透明KTN薄膜,探索出制备该薄膜的优化工艺参数。其中,采用溶胶-凝胶法,能使粉料高均匀度、达分子级混合,保证粉料中钽、铌比例的均匀,提高薄膜组分的均匀度;采用气氛烧结工艺,烧结时通人K2O和氧气气氛,能消除陶瓷内的气孔,提高了致密性。 在机理的研究方面,以我们已有的薄膜材料制备实验资料为基础,参照国内外PLD薄膜制备的实验文献和有关PLD局部过程理论研究工作,对PLD技术的各个阶段的物理现象,其中包括脉冲激光烧蚀块靶产生的双动态界面 、等离子体的发射和膨胀 、等离子体沉积成膜诸阶段的演化,进行了比较深入细致地研究。 WP=4 首先,我们建立了能够反映等离子体密度各向异性分布特点的动力学方程,并根据该方程给出了等离子体浓度各向异性呈椭球形分布。进而讨论了等离子体膨胀的绝热阶段和等温阶段的具体演化规律。根据这些演化规律,进行了数值模拟计算。计算的结果表明,激光工作参数对沉膜特性具有决定性的影响: 激光功率密度越高,薄膜的厚度越不均匀,也即较小的激光功率密度可使制得的薄膜厚度分布均匀性得到改善,但激光功率密度过低会影响薄膜的沉积速率。 当激光功率密度较大时,薄膜中K、Ta和Nb的比例与正常情况下靶材粒子数组分比例相近。反之,激光功率密度较小时,薄膜的保成分性差。 激光波长无论多长,薄膜的厚度分布都是不均匀的,且波长越长,薄膜越不均匀。 以上结论,为PLD技术的工艺参数的优化提供直接的理论启示。 在对烧蚀过程的研究中,我们没有采用许多文献中过于简化的无限大平面靶材模型,而是建立了有限厚度靶材的激光烧蚀模型,给出了较为切合实际的边界条件和初始条件。在处理热传导方程的解法,对于液相给出了温度分布的精确解析表达式,而对固相部分,巧妙地利用所谓积分法平均近似,得到了近似温度分布的解析表达式。在此基础上,首次给出了烧蚀面的推进方程,并且较为严格地推导出了烧蚀过程中固液界面的变化规律,同时进行了数值模拟计算。这部分工作为尔后研究高能激光与靶材物质相互作用奠定了一定的基础。 对PLD制备薄膜过程中产生的等离子体冲击波现象,本论文在相关实验资料的基础上,并在点爆炸模型的启示下,首次建立了半唯像的有限时间爆炸模型,即Zhang-Li(Z-L)冲击波模型。这个模型不仅能够描述等离子体冲击波的近场特性,而且能较好地描述冲击波的中远场行为,特别是其渐近行为。这个模型被European Physical Journal杂志的审稿人誉为“值得广泛重视”。


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