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PZT第一性原理计算及其铁电性能研究

彭刚  
【摘要】: 与传统的EEPROM和FLASH挥发性存储器相比,非挥发性铁电存储器(FeRAM)具有抗辐射、低功耗、快速读写操作、低操作电压等优异特性,从而更适合嵌入式应用的要求。本论文对应用于铁电随机存储器的关键组成部分——PZT铁电薄膜进行了第一性原理计算以及对PZT薄膜电容制备工艺和性能上进行了研究。 采用第一性原理的方法计算了PTO顺电相和铁电相,不同Zr/Ti比的PZT铁电相,和PZO顺电相、铁电相和反铁电相的电子结构。第一性原理对PTO、PZT与PZO不同相总能量的计算结果表明,在低温PTO、PZT处于铁电相,PZO处于反铁电相是由能量最小原理决定。PTO、PZT和PZO电子结构的计算结果表明,B位Ti3d,Zr4d与O2p电子存在强烈的杂化,并且Ti与O的杂化强度大于Zr与O的杂化强度,铁电相杂化强度大于顺电相杂化强度;A位Pb6s与O2p同样存在较强的杂化,这种杂化在铁电相时表现最强烈。从PZT能带的组成来看,在价带以下部分,主要由Pb原子电子能级组成;在价带底部主要由Ti,Zr原子与O原子的杂化能级组成,价带顶主要由O原子能级组成;在导带底主要由Ti与O的杂化能级组成。随着Ti原子比例增大,铁电相PZT中B位与O的杂化强度增大,说明铁电性增强,但是能隙变小,漏电流将变大。 根据PZT铁电材料的自身特性、工艺制备和理论计算结果,确定了掺Ta1%的PZT(PbZr0.3Ti0.69Ta0.01O3,PTZT)是较为理想的嵌入式铁电存储器用材料。使用固相反应法制备了LSMO靶材、PbO靶材和Pb过量20%的纯钙钛矿结构的PTZT靶材。通过对TiO2,PbO和LSMO不同缓冲层制备的PTZT铁电薄膜结构、铁电性能和疲劳特性的分析指出,在高温溅射LSMO作为缓冲层的PTZT铁电薄膜是能够满足铁电随机存储器要求的。Pt/LSMO/PTZT/LSMO/Pt/TiO2 /SiO2/Si是一种优化的,适用于铁电存储器的铁电薄膜结构。从不同LSMO缓冲层厚度的PTZT铁电薄膜的性能分析指出LSMO缓冲层厚度在约20nm左右时,薄膜的铁电性能和疲劳特性最好。 通过对PTZT层的溅射气压、基片温度、后期退火工艺和溅射氧偏压对LSMO/PTZT/LSMO三明治薄膜结构铁电性能的分析指出,较优的制备PTZT薄膜电容的工艺条件是:溅射工作气压1.5Pa,基片温度200oC,溅射气氛为纯Ar气,退火温度为650度,退火时间为20分钟。 在Pt衬底上成功地制备了直径为75mm的LSMO/PTZT/LSMO铁电薄膜,测试了薄膜的表面和截面形貌以及薄膜铁电性能和介电常数。研究结果表明,薄膜表面致密、平整,厚度均匀(偏差在3.5%以内);最大电压12V测量的剩余极化平均值约为52.6μC/cm2,矫顽场平均值为2V(偏差在3.5%以内),经109开关极化后,名义剩余极化强度平均值约为初始极化的90%(偏差在2.8%);薄膜的介电常数随频率的增加而减小,但1MHz后下降的趋势变得缓慢。 基于极化反转物理行为建立了关于铁电电容极化与外加电场的唯象物理模型。在此模型中,通过一些合理的近似假设,推得一微分方程,这一方程不但能很好地描述饱和与非饱和电滞回线以及回线间的转换,并能准确模拟各种条件下的极化情况。用此模型对实验数据和已报告的文献上的实验数据进行了模拟,结果具有很好的一致性。说明该模型对饱和电滞回线,以及非饱和、输入电压中途转向的电滞回线都能进行很好的仿真。


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