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Bi_(3.15)Nd_(0.85)Ti_3O_(12)铁电薄膜晶粒形貌与取向研究

杨斌  
【摘要】: 近年来,含铋层钙钛矿结构的铁电薄膜(BLSF)引起了人们的极大兴趣。其中,稀土元素Nd掺杂的钛酸铋Bi3.15Nd0.85Ti3O12(BNT)薄膜是应用于铁电存储器的最热点材料之一。 本文采用化学溶液沉积方法,分别在Pt(111)/Ti/SiO2/Si(001)和TiO2(101)/ Pt(111)/Ti/SiO2/Si(001)衬底上制备了BNT薄膜,研究了前驱体溶液浓度、退火条件和衬底材料对薄膜晶粒形貌和取向,以及铁电性能的影响,并对这些影响,从物理机制上进行了讨论。在大量实验的基础上,本论文确认了一种制备较大剩余极化强度的BNT薄膜的优化工艺为:使用TiO2种子层,在750℃条件下快速退火。 本论文首次开展了对BNT薄膜的晶粒形貌和取向的深入探讨。其中,晶粒形貌主要受成核机制的影响。对于生长在Pt电极上的BNT薄膜,当结晶温度较低时,体成核、界面成核同时发生,薄膜由细小晶粒组成;当结晶温度较高时,成核势垒低的界面成核成为主要的成核方式,薄膜晶粒呈柱状。而对于生长在TiO2种子层上的BNT薄膜,由于其界面处的成核势垒较高,不利于界面成核成为主要的成核方式,因而不利于柱状晶粒的形成。 BNT薄膜的晶粒取向同时受成核机制和晶粒生长的影响。对于直接生长在Pt电极上的BNT薄膜,它受三方竞争的影响:界面成核——利于c轴取向的晶粒、晶粒生长——利于a轴取向的晶粒,以及体内成核——利于随机取向的晶粒。但对于生长在TiO2种子层上的BNT薄膜,其晶粒取向只受两方面竞争的影响:界面成核和晶粒生长——利于a轴取向的晶粒,以及体内成核——利于随机取向的晶粒。 同时,本论文的研究还表明,BNT薄膜的铁电性能,尤其是剩余极化强度,主要随其a轴取向度的增大而增强,但同时也受其他因素,如晶粒大小的影响。晶粒尺寸较小的BNT薄膜,其剩余极化强度较小,矫顽场较大。 总之,要获得剩余极化强度较大的BNT薄膜,应一方面提高薄膜、衬底界面处的a轴取向晶粒的成核,另一方面促进薄膜晶粒的柱状生长。 最后,本论文还提出了反铁电耦合的铁电双层膜和相应超晶格系统的模型,其特点是考虑了组成薄膜体内的极化梯度和表面效应,并且组成材料是一级相变材料。基于该模型,我们在Landau-Ginzburg热力学理论的框架下,研究了铁电双层膜和相应超晶格系统的电滞回线和尺寸驱动相变行为。结果表明,铁电双层膜和相应的超晶格系统的组分膜的性质和厚度比,以及组分膜之间的反铁电耦合强度,都会影响其电滞回线的形状,同时,组分膜之间的反铁电耦合的强度,还会对系统的尺寸驱动相变行为产生重大的影响。当耦合较弱时,系统具有尺寸驱动相变行为,而当耦合较强时,该行为消失。 总而言之,本论文研究的创新之处在于: 1、首次系统研究了BNT薄膜的晶粒形貌,尤其是发现了TiO2种子层的使用不利于柱状晶粒的形成; 2、首次系统研究了BNT薄膜的晶粒取向,发现晶粒取向是成核机制和晶粒生长机制竞争的结果; 3、发现BNT薄膜的铁电性能同时受薄膜取向和晶粒尺寸的影响; 4、提出了反铁电耦合的铁电双层膜和相应超晶格系统的模型,其特点是组成材料为一级相变材料,考虑了组分膜内的极化梯度和表面效应。随后,在Landau- Giznburg热力学理论的框架下,研究了系统的电滞回线和尺寸驱动相变行为。这一研究,提出了一种新型的材料设计,具有一定的应用前景。


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