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高活性TiO_2/SiO_2复合膜的电化学制备及其在光电催化中的应用

周志雄  
【摘要】: 难以生化处理的有毒有机废水的治理因缺乏有效的处理方法成为了目前水处理领域的难点,对人类和环境造成了极大的危害。TiO_2光催化降解有毒污染物是目前最有效的污水处理方法之一,被认为是最有希望实现产业化的一项技术。本论文以甲基橙(MO)为模型污染物,通过电沉积法制备了TiO_2/SiO_2薄膜电极,研究了此薄膜电极光催化和光电催化降解MO的能力,并且将原电池技术引入到光催化中形成电耦合光催化体系,进一步研究了耦合技术的反应机理及影响电耦合光催化的一系列因素。 在制备好的SiO_2纳米粒子与钛前躯体组成的混合电解液中浸入ITO电极,以Pt为对电极,在-2V的电压下沉积90分钟,经过清洗、自然晾干、450℃煅烧后得到了TiO_2/SiO_2薄膜电极。经过XRD、SEM、XPS、AFM表征发现,SiO_2被均匀地包覆在TiO_2薄膜中,TiO_2/SiO_2薄膜较纯TiO_2薄膜的光催化活性高出40%。 为了提高TiO_2/SiO_2薄膜的光催化效率,我们借助外加电场加快电子与空穴的分离,将电沉积制备的TiO_2/SiO_2薄膜电极用于光电降解MO,实验显示此薄膜具有很高的光电催化活性。进一步研究发现,当电沉积液中Ti/Si的原子比为2:1,电沉积时间为90分钟,煅烧温度为450℃的时候,TiO_2/SiO_2薄膜电极具有最佳的光电催化活性;电极电位、溶液的初始pH值都影响TiO_2/SiO_2薄膜电极光电降解MO的过程,实验表明光电降解MO的最佳电极电位为0.8 V(vs.SCE),pH越低越有利于MO的光电降解。 当原电池技术引入到光催化中之后,在对电极与薄膜电极电位差的驱动下,电子和空穴也能得到有效的分离。实验发现TiO_2/SiO_2薄膜与Pt电极形成的电耦合光催化体系光催化降解MO的效率较没有耦合的体系提高了3.25倍;耦合对电极的面积越大,电耦合光催化效率越高;溶液中持续通入O_2能大幅提高电耦合光催化效率;耦合电极提高光催化效率的顺序依次为Pt>Fe>uncoupled>ITO>Ti。 很多研究已经发现支持电解质能降低溶液欧姆压降,有利于光电催化过程电子与空穴的分离,与之类似,支持电解质NaCl的加入能大幅提高电耦合光催化的效率,但是其它无机盐(Na_2SO_4、Na_2HPO_4、NaClO_4、NaF、NaI等)的加入却反而抑制了电耦合光催化过程。NaCl的加入所起的主要作用:一方面是降低溶液的欧姆压降,另一方面是起到催化的作用。研究表明,Cl在耦合光催化过程中,首先吸附在TiO_2/SiO_2薄膜电极的表面,然后直接被光生空穴氧化成为Cl·、ClO~-、ClO_3~-,这三种强氧化性的物质能直接参与到有机物的氧化过程中,从而起到了促进电耦合光催化的作用。实验证实NaBr也具有和NaCl同样的作用,都能大幅提高电耦合光催化的效率。 电耦合光催化预处理能将TiO_2/SiO_2薄膜光催化性能较没有处理前提高约2.8倍,主要是由于电耦合处理能增加TiO_2/SiO_2薄膜表面的物理吸附水,有利于产生羟自由基,从而使得TiO_2/SiO_2薄膜具有较高的光催化活性。


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