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添加剂对VO_x-WO_x/TiO_2催化剂催化燃烧氯苯性能影响的研究

陈春晓  
【摘要】:本文以V_2O_5-WO_3/TiO_2(V-W/Ti)催化剂为基础,对催化剂组分的添加和制备工艺等进行了一系列改进研究,以氯苯为含氯易挥发性有机化合物(CVOCs)的模拟物,对催化剂进行了SEM、TEM、AFM、EDS、BET、XRD、H_2-TPR、XPS等表征,并考察了其对氯苯的催化性能。主要做了以下工作: 1.以纳米TiO_2为载体,采用湿法浸渍法,制备了不同钒负载量的V/Ti、V-W/Ti催化剂,考察了草酸含量对催化剂催化燃烧氯苯活性的影响。结果表明,草酸溶解偏钒酸铵,促进了钒的分散,随草酸含量增加,V、W、Ti之间的作用力逐渐减弱,WO_3的含量增多,V_2O_5大多以V-O-V键聚合存在,并且草酸加入产生了含碳残留物覆盖了部分表面活性位,降低了V-W/Ti催化氯苯的活性。不加草酸而采用水浴加热也能够使一定量的V、W完全分散,在钨的促进下,焙烧过程中V、W、Ti之间相互作用,生成了V_xTi_yO和V_xW_yO等含丰富表面氧的高活性物种,所制得V-W/Ti催化剂比加入草酸的催化剂具有更高的催化活性。 2.采用湿法浸渍法,分别制备了不同Mn、 V含量的MnO_x-V_2O_5-WO_3/TiO_2(Mn-V-W/Ti)催化剂。结果表明,随Mn掺杂含量的升高,催化剂的低温活性增强,但掺杂含量过高时,催化活性严重下降。在Mn-V-W/Ti(0.25)(Mn:(Mn+V)=0.25)催化剂中,生成了高Mn价态的Mn(VO_3)_x,使催化剂具有良好的低温催化活性,Mn-V-W/Ti(0.75)催化剂催化活性最差,其原因可能是活性较差的Mn(VO_3)_2的生成。Mn-V-W/Ti中Mn与V相互作用,生成不同Mn价态的Mn(VO_3)_x物种,是影响催化剂活性的主要因素。草酸的加入可以一定程度上阻止活性组分MnO_x和V_2O_5相互作用,能比较明显提高催化活性。 3.以纳米TiO_2为载体,负载V、Mn等活性组分以及适量的稀土元素Ce、Y,添加各种助剂增强活性和辅助成型,采用挤压成型法制备了5组蜂窝型整体式催化剂,并探讨了催化剂组分和制备工艺等因素对氯苯活性及稳定性的影响。结果表明,不同的制备工艺,草酸的含量,稀土元素铈、钇的掺杂等因素对催化剂的活性均产生的影响。活化前催化剂以颗粒状存在且分散均匀,活化后催化剂颗粒、孔径均明显增大。除了V_2O_5、WO_3外,催化剂中还检测到了VO_2、Mn(VO_3)_2、PbO的存在,稀土Ce、Y完全分散在催化剂中,活性组分Mn与V相互作用生成的Mn(VO_3)_2和能使催化剂中毒的PbO都会降低催化剂的活性;由于活化后催化剂结构疏松,压缩强度下降严重。


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