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污灌区土壤—地下水系统中典型有机污染物的环境地球化学研究

李佳乐  
【摘要】:我国是一个水资源短缺的国家,农业灌溉消耗了大部分水资源。在我国北方,由于水资源供需存在巨大反差,污水灌溉已得到广泛应用。污水灌溉具有缓解用水压力、增加肥力、净化污水水质等优点,但由于我国污水处理水平较低,灌溉用污水中包含有无机污染物、微生物、有机污染物等物质,一旦伴随污水灌溉进入土壤-地下水系统,将对土壤、地下水等造成巨大威胁。前人对污水灌溉的环境影响方面的研究主要集中于重金属、微生物等方面,对有机污染物方面的研究较少。太原市小店污灌区具有近四十年的污灌历史,本文选取小店污灌区这一典型污灌区为研究区,有针对性地采集了地表水、地下水、浅层包气带土壤、包气带沉积物样品,系统分析了土壤-地下水中抗生素、多环芳烃等典型有机污染物的赋存、分布、迁移等环境地球化学行为,对我国污水的合理化利用提供了重要数据和依据。论文的主要研究内容为:一、水化学特征采集灌溉渠、退水渠及地下水样品,进行无机水化学分析和氢氧同位素分析,了解地表水、地下水水质特征,揭示地下水补给来源。研究发现:(1)按照河水、灌渠水、退水渠水的顺序,地表水水质依次变差。(2)已分析的成分中,除硒外,浓度都符合国家灌溉水水质标准。在冬季,重煤的燃烧导致硒通过大气沉降进入地表水中。(3)部分地下水中硝酸盐含量较高,说明农业灌溉活动有可能已经影响地下水水质。(4)Cl/Br摩尔比结果显示:地下水中,含氯离子浓度较高的,盐分的主要来源是蒸发和混合作用;氯离子浓度较低的盐分的主要来源是岩盐的溶解。(5)C1浓度与δ18O的关系显示:在冬季,蒸发作用并不是氯离子在地下水中富集的主要因素;溶滤和垂向混合作用使盐分从表层土壤和其他污染物中被带入至地下水中,并且促进岩盐的溶解。二、抗生素的环境地球化学研究(1)研究区地表水中25种抗生素均有检出。平均检出率的排序为:大环内酯类(98.2%)喹诺酮类(91.3%)四环素类(87.5%)磺胺类(75.0%)。抗生素的浓度最高(730.19ng/L)位于太榆退水渠,最低浓度(245.93 ng/L)位于潇河。SW-3和SW-4的抗生素的组成和浓度基本一致,表明渠岸的砌衬可以避免渠道中的污染物通过侧向补给迁移到邻近的土壤和地下水。来自养猪场、养牛场以及灌溉田地和生活用的污水都排到北张退水渠里,所以沿着流向,抗生素的浓度一直在增加。沿着太榆退水渠的流向,抗生素的浓度一直在减小,可以推断污染物通过侧向补给进入邻近的土壤和地下水,表明由于缺乏砌衬,渠道中的污染物将会对邻近的土壤-地下水系统造成威胁。(2)地下水中检出了15种抗生素,检出率比其他研究区低。检出的浓度范围为2.75-114.38 ng/L,平均浓度27.60 ng/L。(3)大环内酯类和喹诺酮类是浅层包气带土壤中抗生素的主要组成。GS-1-GS-4剖面中的抗生素的浓度是地下水灌区GS-5的2-3倍,表明污水灌溉对土壤中抗生素的组成有影响。GS-1-GS-4剖面和GS-5的抗生素浓度均超过了100 ng/g的环境阀值,提醒我们需要对此加以注意。抗生素的组成很可能是雨季的时候决定的,在这个季节,渠道中的水面达到了剖面的最顶端。抗生素的最高浓度出现在靠近北张退水渠一侧的地表,该层与北张退水渠雨季时的污水在同一高程。剖面中抗生素的减少趋势如下:从左上角到右下角,浓度不均匀地减少,指示抗生素的分布受到灌溉流向的影响,同时也不能排除北张退水渠中污水的侧向补给对其产生影响。喹诺酮类和总抗生素的等值线图很一致,均呈现从左上角到右下角逐渐减少。在地下50 cm和80 cm的深度喹诺酮类的减少大约分别是50%和70%。四环素呈现出明显的侧向补给。大环内酯类和磺胺类在剖面中的分布相类似,它们的浓度主要在地下20 cm内降低。(4)分别有22种和20种抗生素在污灌区和清灌区的沉积物岩芯中被检测出。两个岩芯中4类抗生素的浓度顺序为:喹诺酮类四环素类磺胺类大环内酯类。污水灌溉影响了抗生素在沉积物中的分布。喹诺酮类是沉积物中的主要抗生素,它的平均浓度最高,达到264.29 ng/g。用于灌溉的污水提升了沉积物中抗生素的总量并且是抗生素迁移的重要介质。喹诺酮类的含量和TOC有显著的中等正相关(r=0.591,p0.05),磺胺类和TOC有极显著强正相关(r=0.712,p0.01),总抗生素与TOC有显著强正相关(r=0.621,p0.05),显示TOC是影响抗生素在土壤中存留的重要因素。抗生素的浓度随着深度的增加有轻微的减少趋势。污灌区的抗生素比清灌区更易迁移。地下水污染指数显示喹诺酮类的迁移能力最强,四环素类和大环内酯类及磺胺类的迁移能力逐渐降低。三、多环芳烃的环境地球化学研究(1)数据显示,冬季地表水中多环芳烃的浓度比秋季高,这是由于我国北部地区冬季大量烧煤取暖,煤的燃烧导致了多环芳烃的增加。2+3环多环芳烃是地表水中多环芳烃的主要成分。地表水中多环芳烃的平均浓度顺序为:东干渠北张退水渠太榆退水渠汾河潇河。(2)冬季地下水中的多环芳烃也比秋季的高很多,与地表水中的状况相一致,可以推断煤的大规模燃烧对地下水中多环芳烃的存留产生贡献。秋季地下水中的多环芳烃主要为2+3环,但是到冬季,4环的多环芳烃比例提升到57.23%,同样表明煤的燃烧对地下水中多环芳烃的浓度有很大的影响。(3)GS-1-GS-4剖面中多环芳烃的浓度是GS-5的2-9倍,显示污灌区多环芳烃的污染比清灌区严重很多。小店区地表土中多环芳烃的污染比浑朴地区严重,但比沈抚地区轻。多环芳烃的减少主要集中在地表以下30 cm内,大约95%的总多环芳烃在这层中减少。低环多环芳烃比中环多环芳烃和高环多环芳烃更易迁移。和抗生素相比,多环芳烃更易截留在土壤里,这是由于多环芳烃的水溶性更低,K∞更高。所有多环芳烃的最高浓度都出现在左上角,表明污水的侧向补给对多环芳烃在浅层包气带中的分布有影响。(4)所有的16种多环芳烃在两个钻孔中都有检测出。F4钻孔最高的多环芳烃浓度出现在地表,比F15的最高浓度高出一个数量级,表明污水灌溉向沉积物中引入了更多的多环芳烃。多环芳烃的浓度与TOC有相似的趋势,表明TOC是多环芳烃存留的主要影响因素。根据多环芳烃的浓度,清灌区的土壤为轻度污染,污灌区的土壤为重度污染,应引起高度重视。本文的创新点:结合地下水与地表水的水文化学特征,系统地研究了土壤-地下水系统中抗生素、多环芳烃等典型有机污染物的赋存、分布和迁移等环境地球化学行为。


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