粉煤灰合成沸石及应用其去除废水中重金属的实验研究

【摘要】：粉煤灰是煤粉经过燃烧后形成的细粒残余物，主要来源于以煤为动力燃料的火力发电厂。由于多年的积累和缺乏有效的综合治理，粉煤灰或占用大量土地而堆放，或随意排入农田和江河之中，其大量排放，对环境，尤其是生态环境的污染日益严重，危害着人类的健康。 人们对粉煤灰的利用包括提取硅、铝，粉煤灰制砖、水泥和混凝土等，这些都是低价值的利用。其科技含量低、经济效益低。现在，粉煤灰合成的沸石，一种高附加值的产品，引起人们的注意。 为了更好地开发和利用粉煤灰，本论文在研究过程中，选用武汉阳逻发电厂的粉煤灰为基本原料，利用高压釜加热水热合成和微波加热水热合成沸石进行了研究。通过XRD谱图分析，武汉市阳逻电厂粉煤灰结晶相主要是石英相和莫来石相，大部分为无定型，具有较强的化学话性。通过扫描电镜列其形貌分析，此粉煤灰中的晶体形貌为珠状颗粒。此粉煤灰的主要成分为SiO_2和Al_2O_3，其含量之和在75％以上，其SiO_2／Al_2O_3为1.52，属富Al低SiO_2／Al_2O_3比粉煤灰。总结阳逻电厂粉煤灰适于制取沸石分子筛。 通过XRD的物相分析、扫描电镜观察和红外光谱分析判断，在一定条件下利用高压釜加热从粉煤灰进行水热合成反应，能够合成沸石。本次实验得到的沸石有NaP1沸石(NaP1 zeolite)、方沸石(analcime)、菱沸石(chabazite)三种沸石。而且一般地，每个合成样品中，可产生上述沸石中的1～3种沸石，粉煤灰转化为沸石的单个最大转化率为40～75％，每组的总转化率为60～80％，接近或大于75％而且经对相同参数组所做的重复实验所得沸石品种具有较好的重现性，其转化率具有较好的稳定性。 通过调整实验参数进行大量了利用高压釜加热水热实验。得到经优选相对最佳实验参数为2组，一组为溶液／粉煤灰比为2.0，NaOH浓度为1.0mol／L，合成时间(t)为48h，合成温度为90～190℃，合成压力为小于10Mpa。另一组为溶液／粉煤灰比为1.25～2.50，平均为2.0，NaOH浓度为2.0 mol／L，合成时间(t)为24h，合成温度为90～190℃，合成压力为小于10Mpa。 利用微波炉辐射加热从粉煤灰进行水热合成反应可得到浊沸石(Laumontite)、菱沸石(Chabazite)、NaP1沸石(NaP1 zeolite)三种沸石，合成品种中每个样品只生成一种沸石，其转化率为20～40％。反应中10min内即有沸石生成，30min时粉煤灰转化为沸石率达到最大。不同的实验参数和相同的实验条件，合成的沸石品种不同；而相同的实验参数和相同的实验条件，不同的合成时间、合成沸石的品种相同。相同的实验参数与不同的实验条件，合成的沸石品种也不同。相对最优合成参数为，溶液／粉煤灰比大于2.5，NaOH浓度为1～2mol／L，合成温度为76～94℃，合成时间为30min。 采用微波加热因时间短，不利于早期成核，也不利于使反应达到完全，在反应体系中，晶核的形成、晶体的生长速率、粉煤灰转化为沸石率等受多种因素控制，存在较大的随机性和一定的非确定性和不可预见性。本研究认为，利用微波辐射加热合成沸石还有待进一 步研究。 用合成沸石处理含重金属离子原水样，0.5h左右，即可使原水中的重金属离子去除97% 以上，达到吸附平衡所需时间约为3h。合成沸石对重金属离子去除率高。用合成沸石处理 含重金属离子污水的去除率大小随合成沸石用量增加而增加，用量愈大去除率愈大，用量 愈小，去除率愈小。本研究中合成沸石对c矿十、Pb2+、cd2+离子的吸附容量分别为9.56、 0.89和0.25m吮。同等条件下，处理重金属离子污水，从粉煤灰合成沸石的吸附容量比粉 煤灰高。合成沸石产品净化重金属污水机理包括，合成沸石的阳离子吸附，残留的粉煤灰 的物理化学吸附和碱的化学沉淀作用，其中吸附作用占主要的。 关键词:粉煤灰水热合成法合成沸石重金属污水吸附。