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第二相引入对方钴矿热电性能的影响

黄立峰  
【摘要】:Skutterudite化合物由于具有大的载流子迁移率、高的电导率和较大的Seebeck系数,作为一种新型的热电材料引起了人们极大的兴趣,但该化合物的热导率较高。如何在保持其良好的电传输性能的同时,降低其热导率,提高其热电性能是当前研究的主要课题。本文主要研究外相复合对方钴矿基体热电性能的影响,及探索方钴矿化合物的增压低温SPS烧结工艺。 本文主要做以下内容的研究,第一,将少量的Al引入到方钴矿基体中,研究其对方钴矿电性能,热性能及ZT值的影响。第二,在SPS合成方钴矿材料时,探索增加烧结压力,降低烧结温度对方钴矿热电性能的影响。第三,将少量的非导电、低热导的Si02引入到方钴矿基体中,研究其对方钴矿热电性能的影响。 (1)与纯CoSb3相比,Al引入对CoSb3材料热电性能的影响为:电导率呈现下降趋势,随温度的升高,电导率的下降趋势逐渐减小;赛贝克系数呈现上升趋势,随温度的升高,其上升幅度逐渐降低;热导率呈现下降趋势,随温度的升高,其下降幅度逐渐减弱。当铝的引入量为0.2wt%与1wt%时,复合材料的ZT值在低温端呈现上升趋势较为明显,随着温度的上升,其ZT值的上升幅度开始减弱。当铝的引入量为3%时,复合材料的ZT值呈现下降趋势。在650K,与纯方钴矿相比,复合材料的ZT值开始出现下降趋势。 (2)在增压条件下所得的样品均为单相的方钴矿化合物。增压烧结可降低方钴矿的SPS烧结温度,样品致密度均在98%以上。在同样的烧结温度下,200MPa比300MPa更易改善样品的裂纹问题。当烧结工艺为200MPa,803K与100MPa,853K时,所得样品无裂纹问题。与40MPa,903K烧出的样品相比,200MPa,803K烧出的样品的电导率有所上升,,赛贝克系数有所减小,热导率基本不变,ZT值有所上升。在303K,其ZT值上升幅度约为17%。100MPa,853K烧出的样品的电导率有所下降,赛贝克系数有所上升,热导率下降明显,ZT值上升明显,在473K,其ZT值的上升幅度达34.17%,在573K,所得样品的ZT值达0.184。 (3)与纯方钴矿相比,Si02第二相对方钴矿材料热电性能的影响表现为:复合材料的电导率呈现下降趋势,随温度的升高,电导率的下降趋势逐渐减小,电导率随着Si02引入量的增加而降低;赛贝克系数呈现上升趋势,随温度的升高,其上升幅度逐渐降低。随着Si02引入量的增加,复合材料的赛贝克系数逐渐上升,热导率呈现下降趋势,但下降幅度随温度的升高而逐渐减弱,热导率逐渐下降。复合材料的ZT值呈上升趋势,且上升幅度低温区比较明显;随着Si02引入量的增加,复合材料的ZT值逐渐上升。


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