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Ni取代铁基p型填充方钴矿的制备与热电性能研究

谭刚健  
【摘要】:方钻矿作为一种较为优异的中温区热电材料,受到人们的普遍关注。本论文以Ni取代铁基p型填充方钻矿为研究对象,试图从三个方面提高该体系的热电性能。一是在Ce单原子填充的前提下,通过调控Ce的填充量以及Ni的取代量,优化该体系的掺杂浓度,获得优异的电学性能和相对较低的热导率以提高材料的热电优值;二是通过Ca、Ce双原子复合填充结合Ni对Fe位的取代,分别使得体系具有低的晶格热导率和载流子热导率,期望在不明显劣化电性能的前提下,通过降低材料的总热导率来获得优异的热电性能;最后选取上述优化了掺杂浓度获得最优电学性能的样品,拟通过MS+SPS技术细化晶粒,引入大量内界面增强对热传输声子的散射进一步降低晶格热导率从而提高材料的热电性能。本论文的主要研究工作和结论如下: 通过调整Ce的填充分数和Ni取代量调节了CeyFe4-xNixSb12体系的载流子浓度。研究表明,载流子浓度显著影响着体系的电传输和热传输性能。当体系掺杂浓度范围为1.5-2.2×1020cm-3时,体系具有最佳的电热输运性能。Ni对Fe位的取代并不会显著改变材料的电输运性质,但是引入的合金化散射降低了载流子的迁移率,但对晶格热导率的影响并没有填充原子对晶格热导率的影响显著。在Ce部分填充时,体系具有较低的晶格热导率。Ce0.91Fe3.89Ni0.11Sb12.19样品具有最优的ZT值,在800K时达到0.81。 Ca/Ce双原子复合填充比Ca和Ce单原子填充的纯铁基方钴矿具有更高的功率因子和更低的晶格热导率,证明双原子填充是提高p型方钴矿热电性能的有效方法。但是该体系的载流子热导率部分过高,特别是在决定方钴矿热电材料热电优值的中高温段占了总热导率的80%-90%,这是限制其热电性能进一步提高的主要障碍。在固定Ca和Ce的填充分数均为0.5,保证体系具有低的晶格热导率和高的功率因子的前提下,用Ni对Fe进行取代后,功率因子稍有降低,但体系的载流子热导率得到大幅度下降,整体热电性能得到了提高。Ca0.5Ce0.5Fe3.5Ni0.5Sb12样品由于具有适中的PF和低的κ,具有最高的ZT值,在700K时达到0.85。 采用MS+SPS技术快速制备了具有精细纳米结构的单相p型填充式方钻矿材料。与传统方法相比,材料的平均晶粒尺寸得到大幅度降低。由于引入了高密度的内界面,相同于传统方法制备的样品,加强了对载流子和声子的散射,使得载流子迁移率和晶格热导率都有所降低。采用MS+SPS工艺制备的Ce0.9Fe3.9Ni0.1Sb12化合物,相比于采用传统制备方法而言,室温下和800K时的晶格热导率分别降低了36%和50%,但是高温时具有相当的ZT值。虽然如此,MS+SPS作为一种快速制备p型方钴矿材料的技术,仍具有广泛的研究和应用前景,通过MS+SPS工艺以及材料组分的优化,有可能获得更为优异的热电性能。


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