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水滑石类材料的插层组装及对酚类化合物的增强吸附性能

孙亚月  
【摘要】:水滑石材料具有较大的内表面和孔径、交换容量大、耐高温等优点,在阻燃剂、医药、离子交换与水污染净化等领域得到广泛应用。本论文探索水滑石材料的可控制备方法,以获取多孔、大比表面积、层间疏水性等吸附材料,以增强其对水中对硝基苯酚(PNP)的吸附性能,主要研究结果如下:以六亚甲基四胺(HMT)为沉淀剂,十二烷基苯磺酸钠(SDBS)为表面活性剂,分别以酒石酸钠、柠檬酸钠、水杨酸钠为结构导向剂,通过水热法合成了分等级多孔锌铝系水滑石ZnAl-LDH材料。表征结果表明,SDBS插层ZnAl-LDH材料在结构导向剂的调节下,形貌可从不规则纳米片分别转变成类球状结构,绒球状和中空微球结构。其中,经过水杨酸钠改性的微球型疏水性ZnAl-LDH具有最大的比表面积(128.9 m2/g)和孔体积(0.37 cm3/g),对PNP的吸附效率也最高,其饱和吸附量为101.6 mg/g。分别以酒石酸钠,柠檬酸钠和十二烷基苯磺酸钠(SDBS)为插层改性剂,六亚甲基四胺(HMT)为沉淀剂,运用一步水热法制备得到三种不同改性剂阴离子插层的锌铝水滑石。分别运用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM),以及N2的吸附-脱附等温技术对样品的形貌和结构特性进行了表征,结果表明,改性后的三种水滑石的形貌及比表面积各异,其中由酒石酸钠改性的锌铝水滑石具有最大的比表面积(176.9 m2/g),其对硝基苯酚的吸附效率也最高,其饱和吸附量为154.4 mg/g。改性后的锌铝水滑石的层间距分别由0.757 nm增大到2.94,3.42,3.73 nm,表明三种改性剂成功插层进水滑石层间。通过对对硝基苯酚的静态吸附实验可知,经过三种改性剂改性后的锌铝水滑石对对硝基苯酚的吸附效率增大,吸附速率增加,吸附动力学行为符合准二级动力学方程,其吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型。用共沉淀和离子交换法两种方法制备了环糊精(CMCD)插层改性的锌铝水滑石。经环糊精改性后,原始的硝酸根型的锌铝水滑石的层间距由原来的0.874nm增大到1.60 nm,表明CMCD与层板间硝酸根发生了离子交换,成功插入水滑石层间,并在层间以轴线垂直于水滑石层板的方式排列。吸附实验表明,环糊精插层改性后的锌铝水滑石相对于原始的硝酸根型的水滑石,对对硝基苯酚的吸附速率加快,吸附效率提高,吸附量也增大,由原来的68.3 mg/g增大到98.0mg/g,这是由于环糊精分子具有的圆桶形结构,空腔内部为疏水性,外表面为亲水性,这种特殊的分子结构使的环糊精分子也可以作为“主体”,通过分子间相互作用(如电荷传递、范德华力、疏水作用和醚氧键等)与“客体”分子形成包合物,从而提高其对对硝基苯酚的吸附量,其对对硝基苯酚的等温吸附与Freundlich等温模型更吻合,吸附动力学行为符合准二级动力学方程。


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