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BMT/PZT异质叠层薄膜的制备及性能研究

吴智  
【摘要】:随着器件微型化、功能化、集成化的发展,单一组成的介电、铁电材料已无法满足现代生产生活需求,可以将具有不同性能的介电和铁电薄膜复合,以达到提高性能和扩展应用的目的。本文以PbZr_(0.52)Ti_(0.48)O_3(PZT)、Ba(Mg_(1/3)Ta_(2/3))O_3(BMT)薄膜为研究对象,研究介电与铁电之间的相互作用以及叠层顺序、异质界面个数、界面介电常数对BMT/PZT异质叠层薄膜性能的影响,并对BMT/PZT异质叠层薄膜性能增强机理进行研究。本文采用sol-gel法制备PZT薄膜,采用水溶液凝胶法制备BMT薄膜,研究不同厚度对PZT薄膜结构以及不同退火温度对BMT薄膜结构的影响。采用Raman法和纳米压痕法分别表征了PZT薄膜和BMT薄膜的残余应力,研究了残余应力影响薄膜性能的规律。研究发现,随着薄膜厚度的增加,PZT薄膜的晶粒大小无明显变化;随着退火温度的升高,BMT薄膜晶粒逐渐变大,孔洞逐渐变少;PZT薄膜受到拉应力的作用,且随厚度的增加,残余应力降低,最大应变增加,介电常数增加,剩余极化值增加;随着退火温度的升高,BMT薄膜的残余应力逐渐升高,介电常数先迅速升高后缓慢升高。PZT薄膜具有较差的温度稳定性和抗疲劳特性,严重制约了PZT薄膜的应用。本文通过引入BMT缓冲层改善PZT薄膜的性能,研究在不同物理场下,BMT缓冲层厚度对PZT薄膜性能的影响,并采用高温交流阻抗测试分析BMT薄膜对PZT薄膜极化机制的影响。随着BMT缓冲层厚度的增加,PZT薄膜的介电常数先增加后减小,介电损耗逐渐减小,漏电流密度逐渐从1.64×10~(-5)A/cm~2降低到4.37×10~(-6) A/cm~2,介电温度系数逐渐减小;当极化反转次数为1.04×10~8时,PZT薄膜的剩余极化值降低了58%,而PZT/BMT薄膜的剩余极化值仅降低了12%;在频率较低时,空间电荷极化对PZT/BMT薄膜介电性能的贡献大于PZT薄膜;随着频率升高至1 MHz,PZT和PZT/BMT薄膜主要以偶极子极化为主,偶极子极化对PZT/BMT薄膜介电性能的贡献要小于PZT薄膜,这主要是因为BMT薄膜中无偶极子极化。BMT薄膜的表面容易产生孔洞,通过引入PZT薄膜,减少BMT薄膜孔洞的产生,研究PZT薄膜对BMT薄膜性能的影响。随着PZT薄膜厚度的增加,BMT/PZT异质叠层薄膜介电常数和介电损耗逐渐增加,薄膜的漏电流密度逐渐升高;BMT和BMT/PZT薄膜在低电场下以欧姆导电机制为主;随着电场的升高,BMT薄膜以欧姆导电机制和SCLC导电机为主,而BMT/PZT薄膜随PZT厚度的增加,导电机制将转化为SCLC导电机制;BMT/PZT薄膜介电温度系数随PZT薄膜厚度的增加而减小;在低频下,BMT和BMT/PZT薄膜都是以空间电荷极化为主。随着频率升高至1 MHz,BMT/PZT薄膜介电损耗逐渐升高,符合偶极子极化响应机制。采用俄歇电子能谱和高温交流阻抗分析BMT/PZT异质叠层薄膜界面结构和界面极化。通过调节叠层顺序、异质界面个数,研究不同异质界面对BMT/PZT异质叠层薄膜性能的影响。研究发现,PZT-BMT界面厚度为90 nm左右,BMT-Pt界面厚度为45 nm左右,BMT-PZT界面厚度为8.6 nm左右,PZT-Pt界面厚度为110 nm左右,BMT薄膜能有效阻挡PZT与Pt之间的扩散;叠层顺序对BMT/PZT薄膜的性能有很大的影响,这主要和薄膜与基底界面厚度有关。在叠层顺序相同时,随着界面个数增加,介电常数逐渐增加,介电温度系数逐渐变小;当极化反转次数为1.04×10~8时,PPBB、PBPB、BBPP和BPBP薄膜的剩余极化值分别降低了11.2%、9%、44%和38.2%。采用界面极化模型推导出异质叠层薄膜的介电常数与异质界面个数和异质界面介电常数的关系。异质叠层薄膜介电常数与异质界面个数和界面介电常数线性相关。界面个数增加时,界面弛豫激活能升高,界面极化强度变大,异质界面介电常数增大;界面上的载流子不容易被激发,界面极化变化缓慢。


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