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聚丙烯酸钠溶胶凝胶法制备γ-Na_xCoO_2热电材料及性能研究

李晓玉  
【摘要】:热电材料是一种依靠Seebeck效应、Peltier效应来实现热能与电能直接相互转换的新能源材料,由于其具有无噪声、环保无污染、可回收利用低品质热源/废热等特性,近些年成为了新能源材料领域研究的热点。氧化物基材料被认为是热电材料应用领域中最为环保经济的一种材料,其中P型氧化物热电材料Na_xCoO_2的环保无毒、低成本、高温稳定性、较高热电势等优点,引起了研究者们的广泛关注。本文尝试采用聚丙烯酸钠溶胶凝胶法结合放电等离子烧结(SPS)技术制备Na_xCoO_2多晶样品以及Na含量变化的Na_x CoO_2(x=0.8~1.1)样品、Na位掺杂Ca元素Na_(0.8-x)Ca_xCoO_2(x=0.05~0.3)和Co位掺杂Cu元素Na_(0.8)Co_(1-x)Cu_xO_2(x=0.01~0.05)样品,并就取向性、Na含量变化和Ca、Cu掺杂对其相组成、微观结构、电热传输性能的影响规律进行了系统的研究。研究的主要内容和结果如下:本论文以Na_xCoO_2材料为研究对象,建立了用于制备Na_xCoO_2单相粉体的聚丙烯酸钠溶胶凝胶法,研究了溶液的Na~+/Co~(2+)摩尔比、原料浓度、煅烧温度对产物的相组成及微观形貌的影响,从而确定了制备粉体合适的工艺条件。然后通过SPS制备了Na_x CoO_2块体材料,并测试了样品沿垂直和平行烧结压力方向的热电性能。结果表明聚丙烯酸钠溶胶凝胶法结合SPS制备的Na_xCoO_2样品沿c轴择优取向,样品沿垂直于烧结压力方向的ZT值在900 K处取得最大值0.12,比平行压力方向的最大ZT值高71%。在确定了材料合适的制备工艺后,我们系统地研究了Na含量变化对材料相组成、微观结构以及热电性能的影响规律。研究表明:增加钠含量有利于改善Na_xCoO_2块体材料的热电性能,具体表现为随着Na含量增加,赛贝克系数和电导率增大,热导率降低,ZT值大幅提升。Na_(1.1)CoO_2样品在900 K时取得最高ZT值为0.39,几乎是Na_(0.8)CoO_2样品最大ZT值的三倍(900 K时的0.12)。其次,在Na_(0.8)CoO_2化合物的Na和Co位分别掺杂了电负性与原子半径相近的Ca和Cu元素,并深入地研究了元素掺杂对材料热电性能的影响规律,研究结果表明:Ca元素被成功地掺入到Na_(0.8)CoO_2的晶格中,电阻率和赛贝克系数均随Ca含量的增加而增大,表明Ca掺杂Na_(0.8)CoO_2后会降低体系的载流子浓度,热导率随x的增大而减小,最终,Na_(0.5)Ca_(0.3)CoO_2样品在900 K时取得最大ZT值为0.25,较未掺杂样品提高了108%。Cu部分取代Na_(0.8)CoO_2中的Co可提高体系的赛贝克系数和电导率,降低热导率,最终其热电性能得到了很大提高,当x=0.05时,Na_(0.8)Co_(0.95)Cu_(0.05)O_2样品最大ZT值0.32@900 K,比未掺杂样品提高了167%。


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