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SrTiO_3基高介电常数陶瓷材料缺陷设计及制备

周兴兴  
【摘要】:微电子技术的高速发展对电子元器件的小型化与集成化提出了更高的要求,因此,高介电常数和低介电损耗的介质陶瓷材料成为新时代研究的一项重要课题。本论文以SrTiO3陶瓷为研究对象,通过Ce元素掺杂、非化学计量组分调控,研究材料组分与结构对介质陶瓷材料介电性能的影响,初步建立了缺陷结构与陶瓷材料介电性能间的关系。采用固相法合成了 Sri-1.5xCexTiO3介电陶瓷材料,研究了 Ce掺杂对SrTiO3陶瓷介电性能、晶体结构的影响,探讨了 Ce掺杂改善SrTiO3陶瓷介电性能的内在机制。结果发现,Ce元素的微量引入能有效促进晶粒生长。Ce3+离子取代Sr2+离子后,晶体晶胞参数减小。x = 0.01时,在1 kHz,25℃下:样品的介电常数~3900(是SrTiO3陶瓷的13倍),介电损耗~0.99%。且在10 kHz~1 MHz范围内其介电常数保持较好的稳定性(变化率~15%)。经Arrhenius公式拟合得到的激活能数值表明,Ce掺杂SrTiO3陶瓷的损耗弛豫峰可能与氧空位的二级电离、(V"Sr-VO)偶极子的热运动有关。探讨了 Sr0.99Ce0.01TiO3和Sr0.985Ce0.01TiO3样品介电性能的差异,研究了两者结构与介电性能变化内在物理机制。结果表明,1 kHz下,Sr0.99Ce0.01TiO3样品的室温介电常数~3000,介电损耗是Sr0.98sCe0.01TiO3样品的4.6倍(~4.55%)。采用阻抗分析、XPS分析等技术研究了两类材料介电性能差异的机制。认为,Sr0.985Ce0.01TiO3样品的高介电常数和低介电损耗是晶体内部的[Ti4+·-Vo-Ti4+·e]和(V"Sr-VO)陷偶极子共同作用的结果;而Sr0.99Ce0.01TiO3陶瓷样品中的Ti元素仅以Ti4+离子形式存在,氧空位电离产生的电子在电场中以自由电子的形式存在或被CeSr捕获形成弱束缚CeSr·e。采用固相法制备了非化学计量比Sr0.99Ce0.01Ti1-xO3(SCT)陶瓷,深入分析了“富钛”(Ti-rich)和“缺钛”(Ti-deficient)陶瓷样品在空气和氧气中烧结的介电性能与结构变化的关系,对两者的差异进行了探讨并建立了物理模型。研究表明,高介电常数低介电损耗的“缺钛”陶瓷样品的介电特性可归因于氧空位的二级电离和偶极子[Ti4+·e-Vo-Ti4+·e]的存在。“富钛”陶瓷样品中缺陷偶极子被破坏,局域化电子转变成自由电子,从而产生较高的介电损耗。


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