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Ca_3Co_2O_6热电材料的合成,结构和性能研究

陈升礼  
【摘要】: 本文首先对热电现象、热电材料的发展历史、热电材料的研究进展作了比较详细的综述。 选择了氧化物Ca_3Co_2O_6作为我们的研究对象。它是一个层状化合物,由导电层和隔热层交替重叠而成。这个材料中的载流子与晶格间相互作用非常强,载流子引起晶格极化形成极化子,其传导过程为热激发作用下的极化子跃迁过程,跃迁可发生于晶格内等能位置间和不等能位置间。从Slack的理论看来,它是一个“电子晶体、声子玻璃”的理想化模型。它的载流子的迁移率比较低,并且随着温度的升高而升高,平均自由程小于晶格原子间距。所以它的导电率比较低,并且导热率也非常低。 本文对Ca_3Co_2O_6基的热电材料进行了研究,采用了溶胶——凝胶(Sol-Gel)方法制备了Ca_3Co_2O_6纳米粉末,然后用放电等离子体(SPS)烧结技术制备了Ca_3Co_2O_6等块体材料。对不同的Ni,Na含量的热电材料在中温范围下的热电性能(α、σ)进行了测试,对此体系的热电材料性能与掺杂量、温度的关系进行了研究。 Ca_3Co_2O_6是一个P型半导体材料,它的热电性能和Co的其它的氧化物热电材料性能不相上下。在700K时,它的ZT无量纲因子可以达到0.15。掺入一定量的Ni后,转变为N型半导体材料,它的Seebeck系数非常小,表明Ni在这个化合物中的表观化学价的+4价。掺Na后,Ca_3Co_2O_6的载流子浓度提高了,导电率有了明显的改善,电阻率在600K时达到了10~(-3)数量级。不同含量的Na对Ca_3Co_2O_6的热电性能影响不同,在本实验中,当Na:Ca=2:1时,掺杂效果最好,在700K时,它的无量纲因子ZT估计可以达到0.3。 本文得到的有关Ca_3Co_2O_6体系的结论,是氧化物体系中的一个方面,它表明Ca_3Co_2O_6是一个值得研究的体系。只要基体与掺杂元素匹配,改善基体的热电性能仍然是有可能的。


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