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(RNH_3)_2PbX_4体系有机—无机层状类钙钛矿材料的结构与性能研究

邓伟伟  
【摘要】: 层状类钙钛矿有机-无机分子组装材料在分子水平上结合了有机组元和无机组元的特性,有机组元在组装体系中实现结构可变性、机械可塑性、较大的极性、易加工性以及良好的发光性能等;无机组元可以提供良好的电子学特性、磁学性、机械稳定性、热稳定性等。如果两种组元的性质特征在组装材料中得到充分发挥,则这种材料将具有一些独特的性质和功能。本文以Pb(Ⅱ)体系的卤化物为主要研究对象,变换有机组分来调节组装材料结构的维数,来研究卤素的变化对不同维数杂合物材料的结构和发光性能的变化,并研究制备条件对薄膜质量、结构和性能的影响。 本文用层溶液法制备了(C_6H_5C_2H_4NH_3)_2PbX_4(X=Cl,Br,I)晶体,XRD表征表明合成产物具有层状结构,用X’Pert High Score程序对三种晶体进行了晶胞参数的结构精修,这些晶体的结构具有相似性。红外光谱研究表明,当卤素由Cl变到I时,N-H的吸收峰向低波数方向移动。拉曼光谱研究表明,卤素由Cl变到I的时,离子的半径逐渐增大,力常数减小,Pb-X键的振动频率逐渐减小。热分析研究表明当卤素由Cl变到I时氢键的作用力逐渐增强。用溶液法合成了CH_3NH_3PbX_3(X=Cl,Br,I)晶体,XRD研究表明这三种晶体具有立方钙钛矿的三维结构。 用旋涂法制备了(RNH_3)_2PbI_4薄膜,研究了基片温度、退火温度以及浓度对成膜的质量、结构与性能的影响,得到优异的制备薄膜条件。 用旋涂法制备了(C_6H_5C_2H_4NH_3)_2PbCl_xBr_(4-x)薄膜和(C_6H_5C_2H_4NH_3)_2PbBr_xI_(4-x)薄膜,XRD研究表明随着X值由大变小,c轴(002l)方向上峰位向高角度的方向位移动。紫外可见吸收光谱表明这些晶体有强烈的吸收带。随卤素由I变为Cl时,激子吸收峰的峰位向高能量的方向移动,荧光光谱也表明,荧光峰位随卤素的变化向高能量方向移动,说明卤素阴离子的变化可以很好的调节能带结构。


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