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I-型锗基笼式化合物的制备及热电性能

李鹏  
【摘要】: I-型笼合物是一类具有“声子玻璃-电子晶体”(PGEC)特性的热电材料,近年来引起了研究者的广泛关注。目前关于此类化合物的大部分研究主要集中在理论计算、结构分析以及低温热电性能方面,而该类化合物制备工艺对微观结构的影响以及高温热电性能方面很少有报道。本论文系统的研究了单辊急冷工艺对I-型笼合物Ba_8Ga_(16)Ge_(30)和Ba_8Sb_2Ga_(14)Ge_(30)的微观结构和高温热电性能的影响规律;此外,采用Yb和Ba为填充原子,研究了Yb/Ba复合填充的I-型笼合物Yb_xBa_(8-x)Ga_(16)Ge_(30)的结构和高温热电性能,得到以下主要结论: 采用单辊急冷工艺分别制备了Ba_8Ga_(16)Ge_(30)和Ba_8Sb_2Ga_(14)Ge_(30)化合物薄带材料,带状产物经SPS烧结制备出具有纳米结构的块体材料。通过单辊急冷以及SPS烧结后样品均未发生分相现象。EDS分析表明材料成分由于急冷和烧结过程中的挥发存在着微小的波动。FESEM分析表明单辊急冷在结构中产生了大量的亚微米和纳米尺度的晶粒,且晶粒尺寸随着冷却速率的增加而减小。 对于单辊急冷制备的Ba_8Ga_(16)Ge_(30)块体材料,在测试温度范围内,经单辊急冷和SPS烧结样品的电导率有一定程度的降低,而样品的Seebeck系数有大幅度的提高,热导率由于晶界对声子的散射作用显著下降。冷却速度40m/s的样品在950K时获得的最大ZT值达0.96。对于单辊急冷制备的Ba_8Sb_2Ga_(14)Ge_(30)块体材料,在测试温度范围内,经单辊急冷和SPS烧结样品的电导率大幅度提高,而热导率由于晶界对声子的散射作用显著下降。冷却速度40m/s的样品在950K时获得的最大ZT值达1.05。 采用高温熔融结合SPS烧结工艺制备了Yb/Ba复合填充的I-型笼合物Yb_xBa_(8-x)Ga_(16)Ge_(30)。Rietveld结构解析结果表明该化合物结构中填充原子的ADP's明显大于框架原子的ADP's。室温载流子浓度n随Yb含量的增加而增加。Yb_xBa_(8_x)Ga_(16)Ge_(30)化合物的电导率随着x的增加逐渐增加,而Seebeck系数随着x的增加而逐渐减小。复合填充比单原子填充更有利于降低晶格热导率,晶格热导率随着Yb填充量的增加逐渐降低。在所有Yb_xBa_(8-x)Ga_(16)Ge_(30)化合物中,Yb_(0.5)Ba_(7.5)Ga_(16)Ge_(30)化合物的ZT值最大,在950K时其最大ZT值达到1.1。


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