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纳米TiO_2网膜固定技术及光催化应用研究

占长林  
【摘要】: TiO_2作为一种性能优异的光催化材料,可将许多化学法、生物法难降解的有机污染物降解为CO_2、H_2O等无机小分子物质。TiO_2具有成本低廉,化学稳定性好、光催化活性高等特性,因而在空气净化、废水处理、抗菌以及自清洁等方面有广泛的应用前景。近年来,TiO_2光催化氧化技术应用于环保领域已成为国际上的研究热点之一。传统光催化反应是在悬浮体系下进行的,粉体TiO_2光催化剂存在易凝聚、易失活、难以分离回收并产生二次污染等问题,于是很多学者研究将纳米TiO_2固定到某种载体上。研究一种不团聚、易修复、可循环使用、光催化活性高的TiO_2光催化剂制备技术是本文的主要目的。研究内容包括: 1.以钛酸丁酯为前驱体,无水乙醇为溶剂,二乙醇胺和乙酰丙酮为抑制剂,重点考察了影响溶胶—凝胶过程的影响因素,并对TiO_2胶凝过程机理进行了基本的探讨。结果表明:TiO_2溶胶体系中各原料配比的改变会对溶胶的稳定性产生很大的影响。最终确定TiO_2溶胶体系的各组分的物质量配比是Ti(OC_4H_9)_4∶H_2O:C_2H_5OH∶NH(C_2H_4OH)_2∶AcAc=1∶5∶25∶1∶0.3,该条件下制备的TiO_2溶胶能在较长时间内稳定存放。 2.选用不锈钢金属丝网为载体,采用溶胶—凝胶法和浸渍提拉法研究制备金属网负载纳米TiO_2光催化薄膜。采用X射线衍射分析(XRD)、红外光谱分析(IR)等现代测试技术,研究了所制备纳米TiO_2薄膜的晶型、晶粒尺寸和表面形貌。以偶氮染料为降解对象,详细考察了负载TiO_2薄膜的焙烧温度及涂膜次数、偶氮染料初始浓度、溶液pH值、不同光源等因素对光催化降解偶氮染料的影响。结果表明:涂膜五次,600℃~700℃焙烧2 h得到的负载TiO_2薄膜具有优异的光催化性能。当偶氮染料初始浓度为27 mg/L时,光降解3 h,偶氮染料的脱色率达到99.07%。 3.通过金属离子掺杂的方法对负载纳米TiO_2薄膜进行改性,提高其光催化活性。结果表明:Ag~+和Zn~(2+)的掺杂能明显提高TiO_2薄膜的光催化活性,并且掺杂Ag~+比掺杂Zn~(2+)的活性要高,Ag~+和Zn~(2+)的最佳掺杂量都为1%(金属离子与Ti的摩尔比)。涂膜五次,700℃焙烧2 h时光催化活性最高。XRD分析的结果表明,Ag~+和Zn~(2+)的掺杂都不同程度地抑制锐钛矿相向金红石相的转变。 4.研究了TiO_2对偶氮染料光催化降解的反应动力学,结果表明该反应符合Langmuir-Hinshelwood动力学方程。降解反应速率常数与偶氮染料初始浓度成正比;Ag~+-TiO_2薄膜的反应速率常数k最大,半衰期时间最短。


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