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九宫山垂直带土壤有机质矿化特征及其稳定性机制

姜利  
【摘要】:土壤有机质作为最大的陆地碳库,与土壤肥力、全球碳循环等密切相关,其稳定性对于土壤生态系统抵抗外界环境变化具有重要意义。有机质可与土壤中其它组分相互作用,其稳定性受各种生物及非生物因素的制约。本研究采集九宫山不同海拔土壤,通过分子荧光光谱、碳库分级等技术,分析土壤培养前后有机组分性质和矿化特征。同时借助元素分析、傅里叶红外光谱(FTIR)、核磁共振波谱(NMR)等技术分析不同土壤中胡敏酸(HA)的结构特征;通过粒径分级、X射线衍射(XRD)及红外光谱等手段,研究了影响土壤有机质稳定性的物理、化学及生物学机制。基于上述结果,合成了复合铁铝氧化物,并纯化培养了革兰氏阴性和阳性细菌,通过不同反应条件下HA吸附实验、ζ电位测试、红外光谱等技术,研究了铁铝氧化物吸附HA的微观机制,初步探讨了铁氧化物、细菌及其复合体的HA吸附特性,得到如下主要结论:1)随海拔降低,生物活性碳库有机碳(SOC)含量降低,有机碳矿化总量及速率减小。同时,随土壤深度增加,WEOC平均分子量增加,腐殖化程度和芳香缩合度增加,分子结构趋于复杂,导致深层土壤中SOC矿化率明显低于表层。供试土壤矿化前后惰性氮在全氮中的比例(RN)均随土壤深度增加而增加,但惰性碳在有机碳中的比例(RC)随深度变化不明显。RN与SOC矿化呈显著负相关(P0.05),但RC与SOC矿化的相关性不显著,深层土壤中氮的有效性对有机质矿化比碳有效性更为重要。SOC矿化总量取决于有机质数量,但其矿化率主要取决于有机组分的生物有效性。土壤经短期矿化培养后,WEOC平均分子量和共轭结构减少,芳化度和腐殖化程度降低,分子结构趋于简单。2)九宫山不同海拔土壤中HA含量及结构特征差异显著。随海拔增加,HA总量及相对含量均增加,且酸性土壤中HA易于在土壤表层富集。供试HA主要来源于植物残体,也含有微生物代谢物质;其结构中以烷基碳(25-40%)和烷氧碳(21-44%)为主,1500 m处二者含量相当,1200 m处烷基碳较多,600 m处烷氧碳较多。随海拔上升,HA芳化度增加;随土壤深度增加,HA芳化度显著降低。HA腐殖化程度为1500 m处最高,600 m处最低,与有机碳矿化总量的变化一致。此外,HA分子的芳香缩合度、结构复杂度及其疏水性随海拔的变化均为1200 m1500 m600 m,与SOC矿化率变化相反。3)600和1500 m处矿物稳定有机碳(MOC)含量主要与有机碳形态和铁氧化物有关,1200 m处铝氧化物促进了MOC的积累。铁铝氧化物比层状矿物对有机质的保护能力更强,且非晶质矿物比晶质矿物的影响更大。铁氧化物比铝氧化物对有机质稳定性的影响弱。土壤有机碳主要存在于微团聚体;酚类、多糖及芳香类物质易在小颗粒中积累,而烷烃、醇类物质在大颗粒土壤中含量相对丰富。大团聚体对易氧化碳的保护能力强于微团聚体,但后者对芳香物质的保护更显著。芳香类物质通过与矿物结合增强其稳定性;烷烃、酚类及多糖的稳定受其结构的影响更大。矿物稳定有机碳是土壤稳定有机碳的重要组成,HA也是稳定有机组分的物质来源。土壤有机质稳定性可通过与矿物结合成有机-矿物复合体、团聚体的空间位阻效应及有机质自身结构的稳定三种方式实现。4)复合铁铝氢氧化物与HA的相互作用受矿物表面性质、溶液pH及离子强度的影响。pH 5.0时,HA最大吸附量为FeAl,在复合Fe-Al氧化物中其吸附量随Fe含量增加而增加;HA吸附亲和力随Al含量增加而增大;酸性条件下,铝氧化物的配位能力强于铁氧化物。铁铝氧化物优先吸附HA中芳香组分,且与Fe相比,Al吸附态HA的芳香度较高。HA分子中羧基、酚羟基及脂肪碳均参与吸附反应,且Fe比Al更易与氨基结合。随溶液离子强度增加,各矿物的HA吸附量均增加;纯矿物中HA吸附量为AlFe,复合Fe-Al氧化物的HA吸附量与Al含量成反比。随体系pH增加HA吸附量降低,除Al的吸附亲和力与pH变化趋势相反,其余各矿物的吸附亲和力在pH 7.0时最大,pH 5.0时最小。高pH条件下铁铝氧化物优先吸附HA中脂肪族物质。5)水铁矿的HA吸附量高于赤铁矿,枯草芽孢杆菌的HA吸附量高于恶臭假单胞菌。铁氧化物与细菌共存抑制对HA吸附,且水铁矿-细菌复合体的HA吸附抑制率高于赤铁矿-细菌复合体,恶臭假单胞菌-氧化物复合体的HA吸附抑制率高于枯草芽孢杆菌-氧化物复合体。低浓度磷酸盐抑制铁氧化物及铁氧化物-细菌复合体对HA的吸附,高浓度磷酸盐对复合体中HA吸附的抑制率降低,甚至促进HA吸附。本研究分析了团聚、吸附及有机质结构特征对有机质稳定性的相对贡献,可为自然环境中土壤有机质的转化与积累研究提供理论参考。


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