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典型有机污染物绿色环保分析技术与降解研究

刘秀娟  
【摘要】:苯胺类化合物被美国环保署列入129种优先污染物,对生物具有致癌和致突变的作用;多溴联苯醚是一类新型的持久性有机污染物,对生物免疫和生殖系统具有危害作用。本文选取苯胺类和多溴联苯醚两类污染物为研究对象,分别从生物降解和光降解对两者进行了分析,并且建立了它们在不同基质中的绿色环保分析方法,主要内容如下: (一)以苯胺类化学物为研究对象,分析了莱茵衣藻(C. reinhardtii algae)对其吸附和降解行为,并且对其行为差异进行了分析,主要结论如下: (1)莱茵衣藻对对甲基苯胺、对溴苯胺、对氯苯胺和邻氯苯胺的降解动力学采用二级动力学方程拟合,拟合度较好。 (2)培养8天后,莱茵衣藻对对甲基苯胺、对溴苯胺、对氯苯胺和邻氯苯胺的净降解率分别为28.3%、15.6%、14.3%和10.2%,日平均降解量分别为0.3538、0.1950、0.1788、0.1275 mgL-1。降解量的不同是受其性质影响的。 (3)建立循环流动液相微萃取和静态液相微萃取测定水体中苯胺类化合物的方法,并且成功测定了莱茵衣藻对苯胺类化合物的吸附量。在培养8天后,莱茵衣藻对对甲基苯胺、对溴苯胺和对氯苯胺的吸附量分别为349.59、24.27和68.75μg g-1。 (二)以多溴联苯醚(PBDEs)为研究对象,建立了多种分散液相微萃取方法,并且分析了PBDEs光解的相互影响及其机理,主要结论如下: (1)鳌江流域水体中多溴联苯醚的主要成分是BDE-28和47,在丰水期和枯水期的ΣPBDEs分别为10.65-37.10 ng L-1和7.98-33.36 ng L-1;土壤/底泥中多溴联苯醚的主要成分是BDE-28、47和100,在丰水期和枯水期的ΣPBDEs分别为2.77-27.29μg kg-1和6.43-68.45μg kg-1。初步确定主要受点源污染的影响。 (2)针对环境中多溴联苯醚的痕量存在,采用分散液相微萃取与固相萃取和冷冻除杂联用,建立了PBDEs在水样、植物样、水生动物样和牛奶样中的分析测定方法,最低检出限可达到0.03-0.15 ng L-1,符合现代分析化学的需求。 (3)多溴联苯醚在异辛烷中的光解符合一级动力学方程,在高、低溴联苯醚共存的情况下,光解速率相互影响;低溴联苯醚(BDE-47、99、154和153)的添加使得BDE-183的t1/2延长了102.8%-190.9%,并且随着低溴联苯醚浓度的增加,t1/2延长程度增加;BDE-183的添加使低溴联苯醚的t1/2延长了104.7%-323.3%,并且随着BDE-183浓度的增加,t1/2延长程度增加。


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