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金属有机骨架的制备及其对染料的吸附性能

夏玥  
【摘要】:金属有机骨架材料(Metal-organic frameworks,简称MOFs)是一种由含金属的中心(金属离子或金属簇)为节点,以含N、O等官能团的多齿有机配体为支架,通过自组装形成的有规则孔洞的三围周期性多孔材料。MOFs具有丰富的结构和组成成分,高的孔隙率和大的比表面积,同时也具有尺寸可调节性和生物相容性等。由于其优越的性能,MOFs在气体分离、H2/CH3存储、药物运输与缓释、催化、光电、离子交换等领域展现出了潜在的应用前景。在众多已知的MOFs材料中,MIL-100(Fe)具有较高的水热稳定性和化学稳定性。同时,由于铁元素来源广泛,无毒无害,使得MIL-100(Fe)具有应用潜力。在本论文中,我们通过两种不同的方法,合成了I MIL-100(Fe),同时将带有强电负性的杂多酸嵌入到MIL-100(Fe)的笼洞之中,制备复合型的吸附剂,应用在染料的吸附以及选择性吸附上。其主要内容如下:(1)采用水热合成方法,制备出了具有多孔性的金属有机骨架材料MIL-100(Fe),对其结进行了表征,并用其对阴离子型染料酸性橙(A07)进行了静态吸附,分别讨论了 A07溶液的初始pH值、MIL-100(Fe)的用量、接触时间以及A07的初始浓度等对吸附的影响。同时,对吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学等进行了探讨,分析了 MIL-100(Fe)对A07的吸附能力以及其最佳适用条件。结果表明:酸性条件更有利于阴离子染料的吸附,吸附剂用量越大吸附速度越快但单位吸附量越小。动力学研究结果表明,吸附过程适合用二级动力学来描述。A07在MIL-100(Fe)上的吸附,是一个自发吸热的反应,吸附的驱动力是熵变效应而不是焓变效应,对于MIL-100(Fe)的吸附性能研究,有望提供一种去除水中阴离子染料的快速高效方法,为开发以MOFs为基础的用于环境恢复的新型吸附剂提供理论基础。(2)采用机械搅拌的方法,在较低低温(95℃)和常压下,制备出了 MIL-100(Fe)以及12-磷钨酸(H3O40PW12)嵌入的新型杂化吸附剂H3040PW12@MIL-100(Fe)。通过X-射线衍射(XRD),傅里叶红外(FT-IR),X-射线能谱仪(EDS)、zeta电位以及N2吸附-脱附等测试手段,表征了 H3040PW12@MIL-100(Fe)的结构,证明了 H3040PW12被成功封装在MIL100(Fe)的笼洞之中。H3040PW12@MIL-100(Fe)能够从水溶液中快速的去除阳离子型的染料亚甲基蓝(MB),并且较纯MIL-100(Fe)相比,表现出更强的吸附能力和选择性吸附能力。准二级动力学可以用来描述吸附的过程,吸附等温线遵从朗格缪尔吸附模型。通过计算吸附的热力学参数,得到吸附过程为自发、吸热的过程。这些结果表明,这种简单的方法可以制备出以MOF为基础的用于水溶液中污染物处理的优良吸附剂。


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