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超声波/零价铁体系降解典型氯代芳香化合物特性及机理研究

田凯勋  
【摘要】:氯代芳香化合物是环境持久性有机污染物,对环境危害大,污染范围广。超声波/零价铁(US/Fe~0)协同技术是近年来发展起来的一种高级氧化技术,在环境中的应用受到广泛的关注。本研究以US/Fe~0体系分别对氯硝基苯、氯苯胺、氯酚等多种典型的氯代有机物进行了降解研究,探索影响因素、反应动力学和降解机理,并对典型氯代芳香化合物的结构性质-降解特性关系(QSPR)进行了研究。得到如下主要结果: 对氯硝基苯降解的优化条件为pH=3,铁粉投加量2.0g/L。在此优化条件下,测定了7种氯硝基苯降解的准一级反应动力学常数。通过对中间产物的检测,并经理论计算推测,探明其降解途径为对氯硝基苯的硝基逐步加氢,最终生成对氯苯胺,同时中间产物会发生偶合反应,生成4,4-二氯偶氮氧化苯等物质。 对氯苯胺降解的优化条件为pH=9,铁粉投加量2.0g/L,初始浓度为0.1mmol/L。在此优化条件下,测定了7种氯苯胺降解的准一级反应动力学常数。经中间产物检测和无机阴离子产物检测,推测对氯苯胺降解为热解直接分解和·OH氧化两条主要途径,中间产物会进一步氧化分解为最终产物。 2,3,4,6-四氯酚降解的优化条件为pH=6,铁粉投加量2.0g/L。在优化条件下对13种氯酚进行了降解速率常数的测定,全部符合一级反应动力学模型,且具有良好的相关性。 协同机理研究表明,超声空化作用会使体系的pH值降低,但铁粉的加入具有明显的缓冲和稳定pH值的作用;铁粉投加量会影响体系中·OH、H2O2的生成。溶液的初始pH值越高,超声空化作用越强,产生的·OH、H2O2也越多;相反,铁粉的腐蚀较强,体系中Fe2+、Fe3+浓度较高。对氯硝基苯降解主要是由于铁粉的还原作用,超声波对铁粉表面的清洗可强化铁粉的作用;而对氯苯胺降解主要是由于超声空化产生的·OH的作用,铁粉对·OH产生有强化作用,超声波热解作用是对氯苯胺降解的次要原因。 采用PLS方法分别建立了氯代芳香化合物、氯硝基苯类化合物和氯苯胺类化合物降解的QSPR模型。结果表明,氯代芳香化合物的降解速率与dipole、HOF、IP、Sm、Vm、Mw为正相关,与Elumo、Elumo+1、Ehomo-1、Ehomo、logKow为负相关,降解是以自由基反应为主,降解速率的大小主要取决于氯代芳香化合物的得失电子能力。氯硝基苯类化合物的降解速率与Sm、TE、Vm为正相关,Mw、Elumo+1、Elumo-Ehomo为负相关;氯原子数越少,分子硬度(Elumo-Ehomol)越大,越难降解。氯苯胺类化合物的降解速率与CCR、Elumo、Sm、polar、Vm、Mw正相关,与HOF负相关,氯原子数越多,总的核核排斥能(CCR)越大,最低空轨道能量(Elumo)越低,越容易降解。


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