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方钴矿基热电材料的高压制备与热电性能研究

郝松  
【摘要】:热电材料的性能是用一个无量纲因子热电优值(ZT)来表示的:ZT=S2·σ·T/κ。其中S为Seebeck系数,σ为电导率,κ为热导率。我们用σ·S2来表征材料的电输运性能,又被称为功率因子。ZT越大,表明材料的热电性质越好。方钴矿基热电材料自问世以来,受得了科学家的广泛关注。本文首先对二元方钴矿进行了碲置换,改善材料的电学性质。其次,本文通过向方钴矿的本征晶格孔洞中引入碱土金属钡原子和气孔的方式,以期降低材料的热导率,实现材料ZT的提高。 由于方钴矿的合成是一个包晶转换过程,因此常压合成方法合成方钴矿存在许多困难。高压方法却有合成材料快速,容易的特点。因此,本文通过高温高压方法并通过淬冷的方式来制备方钴矿基热电材料。首先,我么合成了二元方钴矿热电材料。通过对材料进行XRD和SEM测试,表明我们合成了纯相方钴矿多晶,晶界明显,晶粒丰富,粒径大约在1-2um。 其次,我们在成功合成二元方钴矿的基础上,在不同压力点下合成了碲置换的方钴矿基热电材料。研究了室温下材料的电学性能随合成压力的变化关系,并分析其物理机制。我们在温度区间为300K-743K,测量了样品的热电性质随温度的变化关系。其中功率因子大体与温度的变化趋势相同,最大值出现在温度为743K时,其最大值为19.04μW·cm-1·K-2。热导率随着温度的升高而下降。热导率最小值出现在温度为743K时,最小值为4.13W·m-1·K-1。最终我们算出材料的ZT值为0.34,出现在温度为743K。表明通过碲置换可以有效的降低材料电阻率和热导率,最终提升了材料的热电优值。 我们在碲置换方钴矿的基础上,利用高温高压方法进行了Ba填充型方钴矿(CoSb3)热电材料的高压制备和热电性能研究。我们通过XRD测试表明合成样品为纯相方钴矿多晶。SEM测试表明,材料的晶界明显,晶粒丰富,粒径大约在1-2um。我们进行了室温下材料的电学性质随钡填充量的变化规律并分析了其物理原因。塞贝克系数和电阻率都是随着钡填充量的提高而大体呈现上升趋势。我们对合成样品进行了在300K-743K温度区间的热电性质测试。功率因子则是随着温度的升高而增大,其最高功率因子为钡填充量为0.5,温度为743K时,其最高值为26.6μW·cm-1·K-2。同时,热导率随着温度的升高而降低。在温度为743K时,其最低热导率达到了2W/K·m,为体材料中最低。最后我们算出钡填充量为0.4时,其热电性能最佳,其ZT达到了0.87。


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