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以纳米多孔炭为载体的直接硼氢化钠—过氧化氢燃料电池阳极催化剂研究

刘菁  
【摘要】:直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池(DBHFC)是直接以硼氢化钠(NaBH4)碱溶液为燃料的一种新型燃料电池,因具有理论比能量大(9.3 Wh g-1)、理论电压高(3.01 V)等特点而受到了人们的广泛关注。但其催化剂(主要为贵金属,如Pt、Au、Pd等)等基础材料价格高昂,严重阻碍了DBHFC的商业化。其中,改善阳极催化剂性能是降低催化剂成本、提高燃料利用率的关键。而阳极催化剂的电催化活性面积、形貌、稳定性等都与催化剂载体的性质直接相关。因此,寻找一种适宜的催化剂载体是提高阳极催化剂活性,进而促进DBHFC商业化的一条有效途径。近年来,以孔径可控、结构多样的金属有机骨架化合物(MOFs)为模板制备的纳米多孔炭在众多领域展现出了优异的性能,如:发达的孔隙结构、高的比表面积和良好的导电性等。可见,纳米多孔炭是一种潜在的理想DBHFC催化剂载体。因此,本论文采用糠醇(FA)为碳源,MOF-5(Zn4O(OOCC6H4COO)3)为模板,通过高温煅烧得到纳米多孔炭(NPC),并将其应用于DBHFC阳极催化剂载体。主要研究内容如下:采用浸渍还原法分别制备了NPC载Pt催化剂(Pt/NPC)及碳黑载Pt催化剂(Pt/XC-72),通过循环伏安(CV)等电化学测试方法研究了Pt/NPC对BH4-氧化的电催化活性。测试结果表明:Pt/NPC的电催化性能优于Pt/XC-72。同样,以Pt/NPC为阳极催化剂组装的DBHFC的最大功率密度达54 mW cm-2,大于以Pt/XC-72为阳极催化剂的DBHFC的最大功率密度(34 mW cm-2)。通过氮气吸/脱附测试探讨了KOH活化对NPC在孔径、比表面积等方面的影响,测试结果显示:活化后得到的A-NPC的比表面积(2296 m2 g-1)和孔容(1.59 cm3 g-1)均大于NPC。采用CV等电化学测试方法比较了A-NPC载Au催化剂(Au/A-NPC)、NPC载Au催化剂(Au/NPC)和碳黑载Au催化剂(Au/XC-72)对BH4-氧化的电催化活性。实验结果表明:Au/A-NPC具有良好的催化活性。采用浸渍还原法制备了两个系列的NPC载双金属催化剂PtxCu/NPC和PdxZn/NPC催化剂,并分别研究了各催化剂的电化学性能。研究结果表明:PtxCu/NPC和PdxZn/NPC对BH4-氧化的电催化活性均高于相应的单金属催化剂。特别是Pt2Cu/NPC和Pd2Zn/NPC在同系列的催化剂中表现出了最佳的电催化性能。此外,分别以Pt2Cu/NPC和Pd2Zn/NPC为阳极催化剂组装成的DBHFC,最大功率密度高达89 mW cm-2和104 mW cm-2。


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