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氧化亚硅复合材料的力学性能及应用研究

李峰  
【摘要】:硅作为一种理想的锂离子电池负极材料,具有储锂比容量高,嵌锂电位低,材料来源广等优点,然而,由于在充放电过程中会产生巨大的体积膨胀,导致硅电极容量衰减很快,循环性能差。这些问题限制了硅电极的应用。氧化亚硅相对于硅而言,由于在首次锂化过程中,锂离子与SiO_x反应生成的氧化锂和硅酸锂可以充当缓冲物而降低体积变化,虽然降低了理论容量,但提高了循环能力。因此,氧化亚硅也被认为是锂离子电池负极材料的候选。然而,相关研究的重点都集中在硅和氧化亚硅材料的电化学性能方面。有关其力学性能和结构演化的研究却相当缺乏。因此,本文利用第一性原理计算的方法,通过计算Si、SiO_x和SiO_2的力学参数,研究它们作为锂离子电池负极材料时,在储锂前后的力学性能变化。结果表明,随着锂硅合金中锂浓度的上升,锂硅合金有软化的趋势,而且下降呈近似线性。因此,可以通过测量锂硅合金的弹性常数,来推断锂离子电池中锂化反应的进展。最后,本文尝试通过利用碳基体作为缓冲,以废弃柚子皮为碳源,正硅酸乙酯为硅源,通过高温碳化,微波辅助水热合成的方法,得到了C/Si Ox复合材料,并研究它作为锂离子电池的负极的电化学性能。多层次的孔状结构使得C/SiO_x复合材料具有超高的比容量和电子电导率。在电流密度为0.358 A/g充放电循环100次后,可逆容量超过740 m Ah/g。而在17.9 A/g的高电流密度下工作,依然有82 m Ah/g的比容量。


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