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常温下脉冲激光沉积立方氮化硼薄膜和金刚石的纳米成核热力学研究

张灿云  
【摘要】: 本文采用偏压辅助射频等离子体增强脉冲激光沉积(RF-PEPLD)方法在常温下(25℃)制备立方氮化硼(c-BN)薄膜,初步研究了薄膜沉积参数:激光能量密度、射频功率、基底负偏压和镀膜时间对立方氮化硼薄膜生长的影响,并分析了常温下用RF-PEPLD方法沉积立方氮化硼薄膜的形成过程和机理。利用高能脉冲激光(波长=532nm,频率=1赫兹,脉宽=10纳秒)在常温下轰击烧结的高纯六方氮化硼(h-BN)靶,在真空反应室中将BN薄膜沉积在单晶硅基底上。傅里叶转换红外吸收(FTIR)光谱仪、X射线衍射(XRD)仪和扫描电镜(STM)的测量结果显示,基底上的BN膜中立方相含量很高,且晶粒大小均匀、排列致密,晶形呈规则的四角和六角形。通过分析各个沉积参数在薄膜生长中的作用,证明三个沉积参数:激光能量密度、射频功率和基底负偏压是室温下生长立方氮化硼薄膜的关键因素,并在此基础上初步解释了立方氮化硼薄膜的形成过程及机理。在立方氮化硼的形成过程中,高能粒子对薄膜的轰击起着至关重要的作用。另外,在我们所制备的薄膜中还得到了氮化硼的另一高压相-爆炸结构氮化硼(E-BN),并初步研究了其生长的热力学参数。目前金刚石的热力学成核及生长机理尚不完全清楚,金刚石在低温低压下的成核和生长,仍被认为是一种热力学的“悖论”。本文从热力学角度分析了化学气相沉积(CVD)金刚石过程中,金刚石的成核行为,提出了一种新的金刚石的纳米成核热力学观点。研究表明,建立在碳的平衡相图基础上,在纳米尺寸的金刚石临界核的曲率诱导下的表面张力效应将金刚石成核的亚稳相区推进到稳定相区,因此无论对于金刚石的均匀气相成核还是异质成核,在金刚石和石墨的竞争生长中,金刚石成核均优先于石墨成核。本文亦用此纳米成核热力学理论研究了脉冲激光诱导液-固界面反应(PLIIR)制备金刚石过程中金刚石的纳米尺寸诱导的附加压强对金刚石临界晶核的吉布斯自由能的影响,研究发现金刚石晶核的小尺寸(2-5纳米)和低形成能(1×10~(-15)J)恰好可在脉冲激光诱导液-固界面反应(PLIIR)的温度和压强范围内(10-15GPa 张灿云常温下脉冲激光沉积立方氮化硼薄膜和金刚石的纳米成核热力学研究 和400于5000K)推出,同时在此温度、压强范围内石墨向金刚石 的转变几率高达10一3一1了。文章最后提出了常温下RF‘PEPLD方法 沉积立方氮化硼薄膜的独特优势并讨论了本文提出的金刚石的纳米 成核热力学理论的重要意义。


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