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活性炭治理烟气中氮氧化物的研究

杨超  
【摘要】:燃料燃烧过程产生的NOx是大气主要污染物之一,它对人体健康和生态环境造成巨大的危害。NOx的治理方法主要有选择性催化还原法(SCR)和选择性非催化还原法。其中以选择性催化还原法应用最为广泛,但是该法消耗大量的NH_3并且过量NH_3的泄漏导致了二次污染。 炭材料如活性焦、活性炭和活性炭纤维等在NOx治理当中通常用作吸附剂和催化剂载体;也可单独用作催化剂,在低温(200℃)和氧气存在的条件下,以NH_3作还原剂选择催化脱除NOx。其中活性焦已被实际应用于工业燃煤烟气中NOx和SO_2的同时脱除。但是,由于活性焦比表面积较小,其反应空速一般在400h-1左右,因此设备庞大。活性炭具有较大的比表面积、成本低、有较好的机械强度,并且具有一定的SCR活性,可用于NOx催化脱除。为缩小反应器,降低投资成本,研究活性炭对NOx的选择性催化还原十分必要。本文研究了以活性炭作为催化剂,NH_3作还原剂低温催化还原NOx的催化活性,同时对活性炭既作还原剂又作载体负载复合金属氧化物催化还原NOx进行了研究。实验证明,活性炭具有良好的以NH_3为还原剂的低温SCR活性。在一定操作条件下,随着空速和温度的增加,NOx去除率逐渐降低;随着入口浓度和氧含量的升高,NOx的去除率逐渐升高,但当入口浓度大于1050 mg/m3、氧含量大于2.5%时去除率增加缓慢;在室温、氧气含量为2.5%、空速为2000h-1、NOx进口浓度为1390 mg/m3和NH_3/NOx为1.2的条件下,活性炭作催化剂的NOx的去除率在88%以上;将NO预氧化为NO_2可提高NOx的去除效率。四种活性炭表面结构的分析结果表明,酸性较强的活性炭具有较好的SCR活性,且对水和NOx都有较大的吸附容量。经过酸处理后的活性炭其吸附容量减少,但其SCR活性却有一定程度的提高。 常温条件下SO_2对NOx去除有一定影响,主要原因是SO_2可与还原剂NH_3反应,降低整个反应过程的NH_3/NOx比,从而NOx去除效率降低。SO_2停止加入后,活性炭活性可部分恢复。 水的加入,使催化剂完全失活,并且在水停止通入后,其催化活性不能恢复,其原因是水分子和NO分子都是极性分子,但水分子的极性更强。由于活性炭表面存在部分亲水性物质和含氧基团,而活性炭是一种极性吸附剂,水的加入会使活性炭首先吸附水分子而占据NO分子的吸附位,使NO的吸附量减少,从而导致活性炭的失活。过渡应答实验结果表明,以活性炭为催化剂的SCR反应按Eley-Rideal机理进行,并且O_2的存在可明显促进NO的还原。动力学分析表明,在活性炭为催化剂的SCR反应中,当NH_3/NOx小于1.0时,NH_3的反应级数为0.5802,当NH_3/NOx大于1.0时,其反应级数为0;NO的反应级数为1.0;O_2的反应级数为0.337(O_2的浓度2.5%)或0(O_2


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